【摘 要】
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针对深海关键溶解气体原位探测的迫切需求,本文发展了溶解气体探测方法,构建了聚二甲基硅氧烷膜（Polydimethylsiloxane,PDMS）水气分离模型,研发了基于疏水透气膜-光腔衰荡光谱（Cavity Ring Down Spectroscopy,CRDS）的深海原位溶解气体测量系统,实现了 1350 m海深范围内的溶解甲烷/二氧化碳（CH4/CO2）的原位在线测量。在膜分离模型研究方面,基
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针对深海关键溶解气体原位探测的迫切需求,本文发展了溶解气体探测方法,构建了聚二甲基硅氧烷膜（Polydimethylsiloxane,PDMS）水气分离模型,研发了基于疏水透气膜-光腔衰荡光谱（Cavity Ring Down Spectroscopy,CRDS）的深海原位溶解气体测量系统,实现了 1350 m海深范围内的溶解甲烷/二氧化碳（CH4/CO2）的原位在线测量。在膜分离模型研究方面,基于自研发的PDMS膜分离系统,量化了气体渗透通量与膜两侧浓度梯度的关系;提出了平衡状态海水侧浓度直接换算、非平衡状态采用e指数拟合快速量化海水侧浓度的新方法;显著降低了膜和环境因素对系统测量的影响,有效提高了系统测量数据的准确性。在实验室和近海环境对该方法进行了验证,结果显示e指数模型拟合相关系数优于98%。在腔衰荡光谱气体检测方面,研究了低频调制PDH（Pound-Drever-Hall）锁定分子超精细跃迁线的方法,开发了一种快速测量痕量气体的新技术,实现了 Hz量级的响应频率。将100 MHz正弦波调制信号加载在电光相位调制器上产生边带,用混频器提取载波与边带通过3 m气体吸收池后拍频所产生信号作为误差信号,实现了 1572nm分布式反馈激光器对于CO2气体分子在6361.25cm-1处超精细跃迁线的频率锁定。采用波分复用方法对无气体吸收时和有气体吸收时的衰荡时间进行同时测量。在大气CO2检测和水气分离实验中,对该方法进行了验证。结果显示,本方法不仅实现了 Hz级的光谱响应,还保持了极高的检测精度（检测限 4.82×1 0-10 cm-1）。开发了两套工作深度可达4500m的原位探测系统,分别实现了深海溶解CH4和CO2的原位在线测量。溶解CH4探测系统采用6046.95 cm-1和6045.55 cm-1两条吸收谱线实现了宽范围（0.01 ppm～15 ppm,200 ppm～5000 ppm）CH4的浓度测量;溶解CO2探测系统采用6251.76 cm-1吸收谱线实现了 250 ppm～2000 ppm范围内的高精度CO2浓度测量。两套溶解气体探测系统在“海马”冷泉区进行了海试,海试结果表明冷泉区为CH4和CO2富集区,CH4浓度高于4%（羽流区为2000ppm）,CO2浓度高于600ppm,而背景海水溶解CH4约为2ppm,CO2约为410 ppm。这次深海测试充分验证了原位系统深海探测能力,并为未来发展高精度原位测量技术提供了重要的技术支撑和数据支撑。
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