环境污染和能源危机已成为实现人类可持续发展中急需解决的两个重要问题。基于半导体材料的光催化技术不仅可以利用太阳能治理环境污染,而且还能直接将太阳能转化为燃料,因而被誉为人类解决能源短缺和环境污染的绿色新技术和理想途径。半导体光催化技术实用化的关键是高效、稳定且宽光谱响应的光催化材料。尽管目前研究的光催化材料品种繁多,但能满足上述性能且达到实用化需求的产品尚未出现,因此仍需大力开展新型高性能光催化材料的研发。在目前广泛研究的具可见光活性光催化材料中,磷酸银(Ag3PO4)和石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有良好的发展前景而备受关注。然而,Ag3PO4因自身溶解性和光降解而限制了其应用,g-C3N4则由于自身的光吸收和π电子共轭效应而致使其光催化活性较低。本论文致力于改善Ag3PO4和g-C3N4这两种光催化剂缺陷并提升其光催化活性的研究,具体工作如下:1.采用离子交换法,制备了Ag I含量不同的一系列Ag3PO4/Ag I复合光催化体系。当Ag I在Ag3PO4/Ag I光催化体系当中的计算含量为20%,实测含量为12%时,Ag3PO4/Ag I复合体系的光催化降解甲基橙的效率达到最高,为96.9%。通过光催化机理探索发现,Ag3PO4/Ag I复合光催化体系在光催化反应过程的前期因发生自身光降解而在其表面生成单质Ag纳米颗粒,从而形成Ag3PO4/Ag I@Ag Z字形光催化体系,单质Ag纳米颗粒会在后面的光催化氧化的过程中充当光生载流子传输的桥梁,使Ag3PO4/Ag I@Ag Z字形光催化体系的光生载流子沿Z型传输过程进行传输,促进了光生载流子的分离,提高了Ag3PO4/Ag I体系的光催化活性。2.采用通过共沉淀和原位光还原的方法,制备了一系列Ag3PO4/Ag/Si C Z型可见光活性光催化体系,并通过原位光还原对Ag3PO4/Ag/Si C体系的组成进行精确控制,实现有效控制单质银纳米颗粒的含量。当碳化硅在Ag3PO4/Ag/Si C Z型可见光体系中的计算含量为10%时,Ag3PO4/Ag/Si C Z型体系光催化降解甲基橙的效率达到最高,降解率为97%。通过探索该体系的光催化机理表明,在光催化氧化的过程中,Ag3PO4/Ag/Si C是一种典型的Z字形光催化体系,单质Ag纳米颗粒在光生载流子传输和光催化氧化的过程中充当光生载流子传输的桥梁,促使Ag3PO4/Ag/Si C体系中产生的光生载流子沿Z型传输过程进行传输,提高了光生载流子的分离效率,从而增强了光催化活性。3.通过采用2,6二氨基吡啶与双氰胺进行热共聚,将缺π共轭吡啶环整合到氮化碳的分子结构中,实现了在分子水平上调控氮化碳光催化剂的表面结构、能带结构、光吸收性能和光催化性能。研究表明,掺杂后氮化碳的比表面积和光吸收性能得到明显提升,导带电势位置和价带电势位置分别向更正和更负的方向移动。此外,缺π共轭吡啶环分子掺杂改性后的氮化碳光催化剂具有良好的稳定性。通过揭示该分子掺杂体系的光催化机制表明,缺π共轭吡啶环的掺杂量对氮化碳的光催化活性起到非常关键的作用;其含量太少时,氮化碳的π共轭体系拓展不够充分,光吸收能力不足,光催化活性提高较少;而当缺π共轭吡啶环的含量过多时,容易导致大量结构缺陷的产生,降低了导带光生电子还原能力,从而抑制了氮化碳的光催化活性。通过自由基俘获和过氧化氢定量分析结构可知,O2●–/?OOH是CN-DPY光催化氧化过程的主要活性基团。4.采用原位离子交换法,实现了将Ni S纳米颗粒紧密地负载在g-C3N4的表面,制备出了g-C3N4/Ni S复合光催化体系;负载Ni S纳米颗粒后,g-C3N4的光催化分解水产氢性能得到了显著提升;当Ni S的负载量为1.5 mol%时,g-C3N4的可见光分解水产氢的效率达到44.77μmol h-1,接近于用Pt作为助催化剂的光催化体系的效率,这显示Ni S是一种经济有效的提高氮化碳光催化分解水活性的助催化剂。研究还表明,因离子交换法能够有效地将Ni S紧密地负载在g-C3N4表面,使氮化碳表面的光生电子能够有效快速传输到Ni S上,从而提升了g-C3N4的光生载流子的分离效率,致使氮化碳的光催化性能得到明显的提高。通过探索该体系的光催化活性机制表明,Ni S得到光生电子后会先吸附并还原一个H+而形成HNi S中间物,得到的中间产物HNi S会继续得到光生电子,进一步还原另外一个H+,从而释出氢气。