膨润土对239Pu迁移的阻滞性能研究

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239Pu作为高放废物中的关键核素之一,对生物圈的危害不容忽视。239Pu为衰变,半衰期为2.41万年,生物毒性大,进入生物体后将产生内照射,甚至无法排出体外。因此,研究膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能具有重要的现实意义。本文研究了天然漂白土、高庙子膨润土、钠基膨润土、钙基膨润土、酸化钙基膨润土、碱化钙基膨润土六种膨润土对239Pu的吸附和解吸能力。并对天然漂白土、钠基膨润土、钙基膨润土和高庙子膨润土四种膨润土进行了渗水性能测试。同时,利用动态淋滤实验,研究了不同水位高度和不同液相pH条件下,天然漂白土、钠基膨润土、钙基膨润土和高庙子膨润土对239Pu迁移的阻滞性能。本文实验结果表明:(1)静态吸附10天后,所有样品均达到吸附平衡。此时,239Pu在六种膨润土中的吸附分配系数分别为:酸化钙基膨润土Kd=8.3386×104mL/g,碱化钙基膨润土Kd=8.0048×104mL/g、钙基膨润土Kd=7.8082×104mL/g、高庙子膨润土Kd=5.5570×104mL/g、天然漂白土Kd=5.0173×104mL/g、钠基膨润土Kd=2.8548×104mL/g。六种膨润土的吸附能力由强到弱排序为:酸化钙基膨润土>碱化钙基膨润土>钙基膨润土>高庙子膨润土>天然漂白土>钠基膨润土。(2)静态解吸10天后,四种膨润土的解吸率增长缓慢,基本达到解吸平衡。此时,钠基膨润土的解吸率为53.5%,钙基膨润土的解吸率为11.4%,高庙子膨润土的解吸率为9.6%,天然漂白土的解吸率为8.9%。这四种膨润土的解吸能力由强到弱排序为:钠基膨润土>钙基膨润土>高庙子膨润土>天然漂白土。(3)四组不同水位高度的渗水性能测试均表现出相同的规律:四种膨润土的渗水性能由强到弱排序为钙基膨润土>天然漂白土>高庙子膨润土>钠基膨润土。(4)十组样品淋滤100天后,淋出液中239Pu的累积活度都很小,不到10Bq,淋出率均低于7‰,最小仅为0.2097‰,这说明膨润土有效地阻滞了239Pu随水流向下迁移的行为。根据淋滤结果,可以看出,淋出液中239Pu的累积活度与土柱中的水流速成正比关系。四种膨润土对核素迁移的阻滞性能有以下规律:钠基膨润土>高庙子膨润土>天然漂白土>钙基膨润土。(5)十组样品中,有五组样品239Pu的质心并未发生迁移,另五组发生了迁移,但是迁移速度十分微小,最大不超过0.3mm/d。这说明四种膨润土均有效地阻滞了239Pu随水流向下迁移的行为。综合考虑所有实验结果,可知:高庙子膨润土的吸附能力较强,解吸能力较弱,同时其渗水性较弱,总体上看,在动态淋滤实验中表现出的阻滞性能较强,同时,高庙子膨润土柱中239Pu的质心也未明显迁移。因此,在四种膨润土中,高庙子膨润土的综合能力最强,是回填材料的最佳选择。
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