近年来，随着宽禁带化合物半导体制备技术的不断发展，以GaN和ZnO基半导体为代表的材料在光电子器件和微纳尺度电子器件得到普遍应用，受到人们广泛地关注。ZnO基半导体由于具有较宽禁带宽度和较大的激子束缚能等特点，使其在发光二极管、激光器等诸多器件中有着明显的优势，其高质量ZnO单晶薄膜的制备为当今半导体研究的热点。　　本论文围绕ZnO在(0001)Zn极性表面上的晶体动力学微观机制、表面动力学生长过程、以及高质量ZnO薄膜可控生长，从理论和实验两方面开展研究。采用第一性原理计算方法，计算Zn原子、ZnO分子、Zn3O1以及Zn1O3团簇四种典型沉积单体模型的系统总能、扩散势垒以及单体间相互作用能等晶体动力学参量;采用动力学蒙特卡罗方法模拟了ZnO生长初期的表面形貌、生长演化过程的岛数目和尺寸变化以及生长晶体的结构和质量等一系列生长动力学结果。Zn原子单体易于均匀沉积于ZnO晶体的纤锌矿结构位;ZnO分子单体则易于沉积于闪锌矿结构位，但所沉积单体分布零散，难于聚集成核;Zn3O1团簇单体更易于沉积聚集于纤锌矿位，其岛尺寸、纤锌矿结构相成分比以及生长维度随着温度升高而增大，但单一相区域还存在一定数量的孔洞;Zn1O3团簇单体聚集最致密，温度变化较难改变其纤锌矿结构相成分比、聚集岛数目和尺寸以及生长维度。通过分子束外延在ZnO(0001)Zn极性衬底表面上的同质外延生长了ZnO薄膜。其中在富锌条件下生长的ZnO薄层具有单一纤锌矿结构相，但其构成的晶粒间存在凹陷;在富氧条件生长的ZnO薄层则出现了类似闪锌矿结构相的区域和RHEED衍射图样。为了获得单一相的平整稳定的薄膜晶体，提出了Zn和O两步沉积生长方法，即先单独沉积生长Zn单原子层，再生长O足够长的时间;并以此为一周期，周而复始地生长ZnO。Zn和O层的STM和RHEED的表征结果显示，Zn和O两步沉积生长得到的ZnO薄膜结构相单一和表面平整，为二维结构材料生长的有效方法。