基于阿秒瞬态吸收光谱技术的光诱导态超快探测及其应用研究

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基于光与量子系统本征态的耦合是形成光诱导态的主要手段,探索这种虚拟量子态的进一步应用需要准确确定其能量结构。在使用单色光的情况下,一般是采用静态吸收光谱和光电离谱对光诱导态进行观测。随着激光脉冲的发展,其脉宽越来越短,根据傅里叶变换的特性,此时的激光不再具有单色性,由此得到的光诱导态变得与时间相关,这样的对电场具有依赖性的虚拟量子态在物理,化学和量子信息等领域具有广泛的应用前景。此时上述观测技术变得不再适用,观测这种随时间演化的光诱导态需要超高时间分辨的探测技术。阿秒脉冲的出现诞生了具有阿秒时间分辨的超快探测技术,比如阿秒光电子谱技术和阿秒瞬态吸收光谱技术等。其中阿秒瞬态吸收光谱技术因是一种全光的技术手段,避免了为了收集光电子而搭建复杂的收集系统,被广泛应用于研究量子系统中相关超快动力学过程。目前人们利用此技术对光诱导态的一般吸收特征进行了广泛的研究,但并没有讨论这种具有重要意义的光诱导态的时间依赖性以及如何从标准的瞬态吸收光谱中提取它。因此本文在实验上自主设计并搭建了阿秒瞬态吸收光谱实验装置,围绕随时间演化的光诱导态的超快探测及其应用进行了研究,主要研究内容如下所示:(1)利用搭建的阿秒瞬态吸收光谱实验装置对氦原子中随时间演化的光诱导态进行了超快探测,并提出了一种从吸收光谱中准确测量随时间演化的光诱导态的简单策略。对于氦原子中寿命较短的双激发态,可以通过提取吸收光谱中光诱导态的局部最大值直接得到随时间演化的光诱导态;对于寿命较长的单激发态,需要利用一个窗函数与吸收光谱进行卷积操作后再对吸收光谱中的光诱导态进行局部最大值的提取,这样就得到了随时间演化的光诱导态。(2)提出了一种基于光学全息术产生的光诱导干涉结构来测量含载波包络相位的超短脉冲的时域波形的方法。原子中的激发态通过吸收两个近红外光子到达虚拟量子态,然后辐射出极紫外波段的光子与极紫外脉冲发生干涉,最后在吸收光谱中形成了干涉条纹。此干涉条纹在频域中代表了近红外脉冲的自卷积,最终利用卷积定理从量子干涉条纹中得到了与氦原子发生相互作用的近红外脉冲的时域波形。(3)利用极紫外超快光谱技术实现了多路激光脉冲诱导下的原子电偶极矩空间分布的精确探测。实验上将近红外脉冲与极紫外脉冲以非共线的方式聚焦到氦原子上产生二维衍射图样,利用相干衍射成像算法成功地从二维衍射图样中探测到激光与原子相互作用区电偶极矩能量-空间的二维分布。
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