在后摩尔时代,碳纳米管因其优异的电学性能而被认为是纳米MOSFET沟道材料的理想选择之一,互连是研制碳纳米管器件和电路的关键技术之一。一般的传统金属材料与碳纳米管之间存在较大肖特基势垒;石墨烯有着与碳纳米管相同的sp~2杂化电子结构,通过范德华力连接的石墨烯与碳纳米管之间具有比一般传统金属更小的肖特基势垒,但是两者之间的物理间隙阻断了其间电子的弹道输运。近年来,碳纳米管与石墨烯的共价连接研究备受关注,人们尝试利用金属原子或化学溶剂等刻蚀碳纳米管,或者在石墨烯表面直接生长碳纳米管,制备了各种碳纳米管-石墨烯共价复合物,但目前尚未见碳纳米管-石墨烯共价连接的微纳尺度的电子器件。本论文以碳纳米管-石墨烯共价异质结（共价结）为研究对象,采用第一性原理和紧束缚方法,从理论方面研究了该结构的电子输运特性及基于该结构的气体传感器和隧穿场效应晶体管（Tunneling Field Effect Transistors,TFET）的电学性能;并从实验方面研究了基于铜镍薄膜生长预图形化石墨烯的共价结的制备及其气体传感特性。本文的主要工作和研究成果如下:首先研究了锯齿型（zigzag）和扶手椅型（armchair）石墨烯边界结构和Cu原子吸附对共价结的电子输运特性（主要包括电子传输系数和肖特基势垒高度等）的影响。Zigzag和armchair型共价结的电子透射系数均接近碳纳米管,表现出弹道输运特性,在给定偏压下共价结的电流比范德华结高1～3个数量级。对于zigzag型共价结,zigzag型石墨烯边缘的带边态参与输运,使其电流比armchair型共价结高1个数量级。单个Cu原子在碳纳米管的碳原子顶位的吸附使肖特基势垒降低到0.08 e V,共价结的电阻相应地减小1～2个数量级;而当13个Cu原子吸附后,共价结从肖特基接触转变为欧姆接触。接着提出了一种用磷钼酸（Phosphomolybdic Acid,PMA）分子修饰碳纳米管的共价结的气体传感器,对其第一性原理计算的结果显示,石墨烯生长过程中导致的Cu原子吸附对共价结具有n型“重掺杂”效应,使结界面表现为欧姆接触;具有强氧化还原特性的PMA的修饰增加了共价结与气体分子之间的电子转移量,在NH3或NO2分子吸附下,由于相应的共价结的隧穿势垒高度偏移量要明显大于其他气体分子,相应的结电阻变化更大,导致PMA修饰的共价结气体传感器对NO2和NH3具有更高的敏感度。随后研究了共价结TFET的转移和输出特性,对其紧束缚计算的结果表明,zigzag型共价结TFET中位于armchair型石墨烯与碳纳米管之间的zigzag型石墨烯消除了TFET的隧穿势垒,其开态饱和电流相比碳纳米管TFET提升了1个数量级。对TFET的材料和结构参数的分析表明,高介电常数、薄的栅介质层更利于提升开态饱和电流;增长沟道也可以降低关态泄漏电流;降低漏极掺杂有助于减弱TFET的双极性。此外,本文在硅基底上研制出了一种armchair型石墨烯-碳纳米管共价结。首先通过介电电泳技术在预图形化的Cu/Ni薄膜电极间装配单壁碳纳米管,接着采用CH4为源通过常压化学气相沉积法生长石墨烯。样品的扫描电镜和球差透射电镜等测试结果表明,碳纳米管与石墨烯实现了平面共价连接;生长石墨烯过程中Cu原子会扩散致碳纳米管表面并呈一定轴向分布。与范德华结相比,共价结具有欧姆接触特性和更大的导通电流,并在5～300 K具有负阻温特性。最后本文研制出了一种PMA修饰的共价结气体传感器,具有ppm级灵敏度,可实现室温下对NH3或NO2的低功耗检测。初始电阻为174 kΩ的PMA修饰的共价结对5 ppm NH3或NO2的响应分别为10.4%或8.1%,且最低功耗仅数百p W。此外,气敏性能也受到电极之间碳纳米管分布的影响,较少且整齐排列的碳纳米管对气体有更高和更快的响应,尤其是单根碳纳米管共价结的响应最高、最快。本文开展的碳纳米管-石墨烯共价结的研究工作为相关的低功耗高性能的碳基器件的设计、制备和应用提供了一定的理论和实验基础。