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本论文主要以Bi0.5Sb1.5Te3体系为研究对象,以优化和提高其热电性能为目标,在材料的合成及物理性能(特别是热电输运性质)方面开展了较为系统的研究工作,主要结果包括以下几个方面:
(1)对Sb位替代化合物Bi0.5(Sb1-xNbx)1.5Te3的热电输运性质的研究表明,与未掺杂相比,Bi0.5(Sb1-xNbx)1.5Te3(x≠0)的电阻率和热电势明显减小,这主要是掺杂引起的晶格畸变使杂质(缺陷)能级或/和带隙变化间接引起载流子浓度增加所致。
(2)对纳米晶Bi0.5Sb1.5Te3的热电输运性能研究表明,其电阻率ρ和Seebeck系数S较未球磨前都有一定程度的增加,另外,热导率K显著降低,这种热导的减小主要来源于纳米颗粒和晶界增强了对声子的散射。由于纳米晶Bi0.5Sb1.5Te3的Seebeck系数增加和热导率的降低,使得纳米晶Bi0.5Sb1.5 Te3的热电优值ZT在整个测量范围内都高于未球磨Bi0.5Sb1.5Te3样品的ZT。
(3)对β-Zn4Sb3/Bi0.5Sb1.5Te3纳米复合体系的低温(20-310K)、高温(300-650K)热电性能的研究表明,与未复合样品相比,f(Zn4Sb3)/Bi0.5Sb1.5Te3(f=5,10 and15vol.％)的电阻率和Seebeck系数都明显减小,这主要是纳米Zn4Sb3与纳米Bi0.5Sb1.5Te3在相界处形成同型异质结引起载流子(空穴)浓度增加所致。热电性质测量表明,在低温区f(Zn4Sb3)/Bi0.5Sb1.5Te3(f=0,10 and15vol.％)的Seebeck系数与温度近似呈现出正比关系,其斜率随着复合鼍的增加而逐渐减小,拟合出的Ev-EF分别为0.034eV、0.051eV、069eV,说明费米能级下移,空穴浓度增加。热导率在复合后也明显减小,主要是因为纳米Zn4Sb3颗粒和界面增强了对声子的散射。复合体系的热电优值ZT随着Zn4Sb3复合含量的增多增大,表明与β-Zn4Sb3复合可以有效提高其热电性能。