【摘 要】
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电解水制氢是解决环境污染以及能源危机的有效途径之一,电催化剂可以降低电解水反应中的过电位,提高能量转换率。目前用于水分解的商业化应用的贵金属催化剂材料虽然催化活性
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电解水制氢是解决环境污染以及能源危机的有效途径之一,电催化剂可以降低电解水反应中的过电位,提高能量转换率。目前用于水分解的商业化应用的贵金属催化剂材料虽然催化活性优异,但是它们价格高、产量少,不利于规模化生产。因此,寻找高效的非贵金属催化剂变得尤为重要。近年来镍、钴等过渡金属氧化物凭借着它们产量大、低成本、有催化应用前景的优势吸引了人们的关注。本论文主要针对过渡金属化合物中的钴酸镍基复合材料的可控合成及电化学性能优化等关键科学问题,有效对钴酸镍基复合材料的结构、成分和电化学性能进行调控,改善钴酸镍基复合材料作为双功能催化剂的电化学性能,为全水分解催化剂的设计和制备提供了理论和技术支持。本文主要研究内容与结果如下:(1)利用简单的水热法、化学浴沉积和电沉积法得到了三维多层复合阵列结构的NiCo2O4/NiO/Ni复合材料。电化学测试发现它在10 mA cm-2下的水分解电压为1.60V,并且可以保持10h性能不衰减,展示出优异的双功能催化性能。负载的氧化镍纳米片增大了电极的活性表面积,金属镍颗粒也有利于提供更多催化活性位点。该结构促进了电极材料与电解液的有效接触,有效抑制了活性物质的团聚问题,有利于离子与电子的快速转移,并在催化反应过程中保持结构稳定。(2)利用水热法、化学浴沉积和磷化法构建出核壳阵列结构的NiCo2O4/Ni2P,在碱性介质中经电化学测试发现它在10mAcm-2下的水分解电压仅为1.59V。该结构提供了大量的表面缺陷和电催化活性位点。NiCo2O4和Ni2P两相间的协同作用及界面间电子转移有助于复合材料催化性能的提升。(3)以氧化锌为模板,通过简单的两步电沉积法构建了三维中空核壳阵列结构的Ni@NiCo2O4,电化学测试发现它的双功能催化性能优异,在10mAcm-2下的水分解电压仅为1.58 V。这是因为电沉积镍层和泡沫镍基底之间接触形成的中空结构有利于电极保持较高的导电性,并且钴酸镍纳米片也提供了大量的催化活性表面积。中空阵列结构有良好的结构稳定性,可防止活性物质团聚,维持了该电极材料的电化学稳定性。
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