活性炭基复合催化剂低温定量催化氧化NO研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 10次 | 上传用户:zkhjpaul
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随着经济的快速发展和大量化石燃料的使用,氮氧化物(NOX)污染所引起的光化学烟雾、酸雨等环境问题日益突出。因而控制和治理NOX污染已成为当前环保领域中备受关注的课题之一。本文基于催化氧化脱除NO的研究思路,采用了以锰为活性组分,椰壳活性炭为载体,采用新型液相沉积法制备活性炭基复合催化剂Mn/AC,并围绕该催化剂对NO的催化氧化性能开展了相关研究。本文中除了考察催化剂配方、制备条件对NO催化氧化性能的影响外,还考察了椰壳活性炭、煤质活性炭及黏胶基活性炭纤维载体对NO、N2和O2的吸附性能在整个NO催化氧化过程中所起的作用,并通过一些表征手段初步探讨了制备条件对催化剂性能及理化结构的影响。本文的一些研究成果如下:(1)研究了298K、313K、328K和343K四个温度下,NO、N2和O2在椰壳活性炭上的吸附行为。研究结果表明,N2和O2在活性炭上的吸附量很小,可忽略整个吸附过程中N2对NO的影响。对于NO在四种炭材料上的吸附,总体而言,同一温度下,NO的吸附量随着吸附分压的增大而增加;同一分压下,NO的吸附量随吸附温度的升高而减小,且温度对NO吸附量的影响大于分压的影响。(2)采用Freundlich、D-R及Sips吸附等温模型对NO在四种炭材料上的吸附数据进行拟合,总体而言,在所选用的模型中,Sips方程对四种炭材料上NO的吸附数据拟合的效果均较好。(3)对比四种炭材料对NO的吸附性能,其中椰壳活性炭的吸附性能最好。究其原因与炭材料的孔结构和表面官能团的含量和种类有关。(4)以椰壳活性炭为载体,研究了活性组分及催化剂制备方法对NO催化氧化活性的影响。研究结果表明,以锰为活性组分,采用新型液相沉积法制备的Mn/AC催化剂的NO催化氧化效果最好。此外,本文还详细考察了催化剂制备条件,如Mn添加量、F:Mn比、沉积次数、pH值、溶液浓度、沉积时间及载体对NO催化氧化活性的影响。实验表明,制备条件为:Mn添加量为50%,F:Mn比为4,沉积次数为1次、pH=8.7、溶液浓度为0.03mol/L、沉积时间为2h及采用椰壳活性炭作为载体时,制备出的催化剂具有最好的NO催化氧化活性,且该催化剂在整个活性评价温度范围内,NO转化率均保持在40%以上。(5)通过一些表征手段初步探讨了制备条件对催化剂性能及理化结构的影响。研究结果表明,催化剂上对NO起催化作用的活性中心是MnF2、MnO2和Mn2O3。且催化剂制备过程中所使用的氢氟酸和氨水有利于提高催化剂对NO的催化氧化活性。原因在于,氢氟酸和氨水的使用既增加了催化剂中Mn和O的含量,也使得催化剂的碱性中心种类增加,数量增多,强度增强。此外,本文对催化剂核壳结构的形成过程进行了初步探讨,认为该种结构的形成与溶液中晶核的成核方式有关。
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