【摘 要】
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焦炭与CO2的气化反应是一种高效环保的能源转化技术,符合双碳战略发展理念。焦炭与CO2的气化是一个多步反应,首先CO2气体与焦炭形成碳氧复合物,随后碳氧复合物从焦炭中脱附出来。采用量子化学的方法可以了解其微观层面的反应机理,在现有的研究工作中,计算所选用的模型多为六元碳环结构的多环芳烃,而焦炭中还存在不可忽略的五元碳环与七元碳环结构。研究不同碳环结构下的气化反应的差异,对进一步认识焦炭与CO2气化
【基金项目】
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国家自然基金项目“基于刻蚀调控的多金属协同催化气化机制研究”（51976047）； 黑龙江省头雁团队支持计划；
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焦炭与CO2的气化反应是一种高效环保的能源转化技术,符合双碳战略发展理念。焦炭与CO2的气化是一个多步反应,首先CO2气体与焦炭形成碳氧复合物,随后碳氧复合物从焦炭中脱附出来。采用量子化学的方法可以了解其微观层面的反应机理,在现有的研究工作中,计算所选用的模型多为六元碳环结构的多环芳烃,而焦炭中还存在不可忽略的五元碳环与七元碳环结构。研究不同碳环结构下的气化反应的差异,对进一步认识焦炭与CO2气化机理具有重要意义。本文通过密度泛函理论,在M062X/6-31G（d,p）级别下对不同碳环结构的气化反应的反应路径进行了计算,获得反应过程中的能量变化,并通过波函数分析方法对不同碳环结构的反应差异进行了讨论。结果显示在扶手椅型边缘中,五元碳环和七元碳环上的气化反应能垒显著低于六元碳环.通过波函数对其气化反应机理进行了探究,发现五元碳环和七元碳环在吸附过程对碳环上C-C键的破坏程度更低,在脱附过程不会破坏其余碳环的芳香性。Na原子的催化效果为七元碳环＞六元碳环＞五元碳环,这是因为Na原子能够与O原子相互作用,削弱CO2中的C-O键,同时破坏碳环上的C-C键,提高七元碳环反应中间体的稳定性,抑制六元碳环脱离CO后碳环缺陷的闭合,从而促进反应的进行。对锯齿型边缘气化反应的研究表明,五元碳环、六元碳环与七元碳环的气化能垒差异并不大。通过波函数分析发现,不同碳环吸附CO2后环上C-C键被破坏的程度接近,脱离CO时六元碳环不会影响其余碳环的芳香性。Na原子的催化效果为七元碳环＞五元碳环＞六元碳环,Na原子的催化作用与扶手椅型相类似,并且在五元碳环和六元碳环断开时能够与碳原子相互作用,促进反应的进行。
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