三维网状光催化系统构建及对水中邻苯二甲酸酯的去除

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guihaiyidao1
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长期以来,粉末悬浆光催化体系中催化剂的分离回收问题一直制约着其进一步的工业化应用,其中,催化剂的固定化是解决该问题的有效手段,但固定后的催化剂存在催化剂易脱落、比表面积小以及传质效果差等实际问题。基于上述内容,本论文以原位生长TiO2纳米管的TiO2/Ti网为基础,建立了堆叠型和拉西环型两种三维网状光催化体系。并在UVA/Vis-LEDs光照下,以此三维网状光催化体系实现了对DMP的有效降解,通过三维网状光催化剂对光辐射的吸收、透射和反射等作用,有效提高了反应体系对光能的利用率以及传质效率。首先,采用阳极氧化法制备了光催化性能良好的TiO2/Ti网,UVA-LEDs光照90 min对Rh B的降解率为75.3%。此外,对阳极氧化过程中的电流—时间曲线分析认为:TiO2纳米管的形成过程包括TiO2阻挡层形成、TiO2多孔膜形成以及TiO2纳米管形成三个阶段。基于TiO2/Ti网的网状结构,建立了堆叠型和拉西环型两种三维网状光催化体系。结果表明:对于堆叠型网状光催化系统,5层TiO2/Ti网的光催化性能最佳,反应速率常数为0.00871 min-1;对于拉西环型网状光催化系统,7×7 mm的拉西环的光催化性能最佳,反应速率常数为0.01115 min-1。其次,为了克服TiO2/Ti网对可见光利用率低的缺陷,实现三维网状光催化系统在Vis-LEDs光照下对DMP的有效降解,通过一步阳极氧化法制备了N-TiO2/Ti网,在Vis-LEDs光照下,考察了堆叠型N-TiO2/Ti网状光催化系统的堆叠层次、初始浓度、初始p H值以及外加H2O2等因素的影响。结果表明:5层N-TiO2/Ti网的光催化效果最佳,相比N-TiO2/Ti板,Vis-LEDs光照120 min对DMP的降解率提升了25.7%。偏酸或偏碱性条件均有利于DMP的降解。外加H2O2可以明显促进DMP的降解,但单独H2O2以及Vis-LEDs光照均无法实现对DMP的有效降解。最后,为了提高TiO2/Ti网的光生载流子分离效率,实现三维网状光催化系统在连续流运行状态下对DMP的有效降解,通过光还原沉积法制备了Ag-TiO2/Ti网,在UVA-LEDs光照下,考察了拉西环型Ag-TiO2/Ti网状光催化系统在连续流运行状态下的水力停留时间、进水浓度以及光照强度等因素的影响。结果表明:具有乱堆特性的拉西环型Ag-TiO2/Ti网可以从不同入射光角度接受光辐射。拉西环型Ag-TiO2/Ti网状光催化系统的进水浓度在5~20 mg·L-1范围内,水力停留时间30~90 min时,可以获得高效且稳定的DMP降解效果。
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