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有机-无机杂化钙钛矿作为一种具有离子特性的直接带隙半导体,由于其出色的光电性能以及可溶液法制备等优点,受到了广泛的研究关注。近年来,基于界面优化以及组分调控等手段,钙钛矿太阳电池的光电转换效率飞速提升,目前世界认证效率已达到23.7%。然而,在低温下制备的多晶钙钛矿薄膜,晶界处和膜表面存在的大量缺陷,会引起载流子复合,严重影响电池器件的光电转换效率及其稳定性。钙钛矿薄膜内部缺陷的有效钝化是获得高质量钙钛矿薄膜和高效太阳电池的关键因素之一。因此,钙钛矿薄膜缺陷钝化机制是钙钛矿基础研究的核心科学问题。本文分别采用三维钙钛矿,三维/二维异质结钙钛矿薄膜为载体,系统性研究了多晶薄膜的钝化机制,揭示了钝化对载流子传输和结晶相稳定性的贡献,实现了性能领先的钙钛矿太阳电池,具体工作如下:1.发展了基于有机半导体小分子的路易斯酸-碱钝化策略,提出了三维甲胺基药钛矿(MAPbI3)本体薄膜内Pb2+空位和Pb-I反位缺陷的钝化机制。通过分子钝化处理有效地提高了薄膜的光电性能和器件稳定性,获得了效率领先的MAPbI3太阳电池,为钙钛矿薄膜本体缺陷钝化提供了新思路。2.拓展出路易斯酸-碱钝化和三维/二维本体异质结相结合的新策略,分别揭示了本体异质结和路易斯酸-碱钝化对甲脒基钙钛矿(FAPbI3)本体薄膜载流子和稳定性的贡献,建立了缺陷钝化-薄膜光电性质-器件光电性能的关联规律,获得了性能领先(20.62%)的钙钛矿太阳电池,这为构筑稳定高效有机-无机杂化钙钛矿提供了一种新方法。3.利用三维/二维界面成核和生长诱导作用,构建了基于甲脒基钙钛矿(FAPbI3)的新型三维/二维异质结层状结构,研究了三维钙钛矿对二维钙钛矿的成核和生长诱导机理,揭示了三维/二维钙钛矿异质结界面缺陷钝化和载流子传输机制,开发出二维钙钛矿结晶取向及其光电性质的调控策略,获得了性能领先且空气稳定性优异的FAPbI3钙钛矿太阳电池,这为新型层状异质结钙钛矿太阳电池的开发提供了理论指导。