【摘 要】
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低碳烯烃(乙烯,丙烯,丁烯)是重要的化工原料,但对于依赖石油资源的传统低碳烯烃生产工艺而言,其可持续性因石油资源的减少而受到挑战。研发新型低碳烯烃的生产工艺成为工业研
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低碳烯烃(乙烯,丙烯,丁烯)是重要的化工原料,但对于依赖石油资源的传统低碳烯烃生产工艺而言,其可持续性因石油资源的减少而受到挑战。研发新型低碳烯烃的生产工艺成为工业研发与学术研究的热门关注点。费托合成直接制低碳烯烃(FTO)工艺具有工艺流程简单与设备复杂度低等优势。Fe基费托合成催化剂因具有对反应条件适应性强,烯烃选择性高等优势,是该工艺理想的催化剂之一。本课题以泡沫铁粉(FPI)催化剂为核心,通过负载法与化学表面处理法制备了一系列铁基催化剂,优化并确定了催化剂的最佳制备方法,获得了高低碳烯烃选择性和高烯烷比的泡沫铁粉催化剂。本研究首先通过浸渍法制备了负载型泡沫铁粉催化剂,研究了添加不同助剂及比例对负载型泡沫铁粉催化剂费托合成反应性能的影响。通过N2吸附脱附,XRD,SEM-Mapping表征,探究了负载型泡沫铁粉催化剂的结构性能。研究表明,共同负载1.00 wt%K与1.00 wt%Mn的1K-1Mn/FPI催化剂是费托合成制低碳烯烃反应性能最佳的催化剂,其低碳烯烃选择性为39.2%,低碳烃类烯烷比可达9.8。其次,为进一步提高低碳烯烃选择性及烯烷比,采用酸性KMnO4溶液对泡沫铁粉进行表面处理,通过此方法获得了具有良好的FTO反应性能的表面处理型泡沫铁粉催化剂。当酸性KMnO4溶液中KMnO4浓度为0.30 mol·L-1,pH值为1.69,处理时间为15 h时,催化剂具有最佳的FTO反应性能,其低碳烯烃选择性为55.4%,低碳烃类烯烷比可达10.8。通过Mapping表征发现经过酸性KMnO4溶液处理后的泡沫铁粉表面具有一定的氧化程度,表面具有K与Mn元素。该催化剂在TOS=40 h的反应中,具有良好的反应稳定性。本课题还探究了反应压力与还原温度对费托合成反应性能的影响,确定了适宜的反应条件。
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