有机半导体材料由轻质元素组成,其自旋轨道耦合作用比较弱,电子自旋弛豫时间长,在实现长自旋输运距离方面具有极大的潜力。有机自旋电子学研究结合了有机电子学和自旋电子学两个热点研究领域,在过去的十多年中吸引了众多学者的研究兴趣,并取得了令人瞩目的进展。有机自旋阀是由两个铁磁金属电极中间夹一非磁性有机层的三明治结构组成,是研究有机自旋电子学的典型器件和基础平台,然而,现有蒸镀顶电极的自旋阀制备方法中,高动能和热能的铁磁金属原子极易穿透相对较“软”的有机半导体层,从而在界面处形成性质无法准确评估的“死层”,严重影响了自旋注入和对有机半导体材料自旋输运性能的评价,也显著阻碍了器件内在物理机制的探究和多功能器件的进展。本论文针对现有自旋阀制备方法中“死层”难以控制甚至无法消除的关键难题,开发了一种顶电极贴合法制备有机自旋阀的工艺,完全消除了“死层”影响,并探究了该工艺方法的普适性和构筑反铁磁层从而调控自旋阀信号的潜力。本论文的具体工作内容如下:1.顶电极贴合法制备无“死层”自旋阀工艺开发。该工艺分别制备自旋阀的顶电极和底电极部分,再将两部分在真空条件贴合制备自旋阀。其中,顶电极部分的制备以修饰了十八烷基三氯硅烷自组装单分子层的玻璃片为衬底,于其上旋涂聚合物基底,再蒸镀铁磁金属顶电极,该工艺极大简化了剥离顶电极的过程,并且可完全隔绝水、氧操作。自旋阀界面透射电镜图像分析可证明各界面均匀无渗透,该工艺从根源上消除了顶电极制备过程对有机层的破坏,消除了“死层”影响。此外,基于该工艺方法,本论文制备了基于四种有机半导体材料的自旋阀,均可在室温测得显著磁电阻信号,证明了该工艺的稳定性和普适性。2.界面氧掺杂获得逆自旋阀效应。利用顶电极贴合工艺中顶电极单独制备且与有机半导体层接触的表面可裸露的特点,本论文在贴合顶电极前对其表面进行氧掺杂处理,使得顶电极（Ni Fe）/有机层界面形成一层薄薄的反铁磁层,从而实现对自旋阀信号的调控。通过X射线光电子能谱以及对界面有无氧掺杂的顶电极进行磁滞回线测试分析,可证明在Ni Fe电极表面与氧气发生微弱的氧化反应产生了反铁磁氧化物Ni O,从而导致产生逆自旋阀效应,进一步实现了对自旋阀信号的调控。