镶嵌式钌炭催化剂的制备及芳环加氢性能

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新型镶嵌式钌炭催化剂具有载体与活性组分之间的相互作用力强、抗烧结、抗流失性好等特征,在加氢反应中具有较好的活性及稳定性。通过浸渍/模板法和固相研磨/模板法制备了新型镶嵌式的介孔钌炭催化剂。用氮气物理吸附、CO化学吸附、TPR-MS、XRD、TEM、SEM等技术对催化剂进行了表征,研究了其在甲苯、苯甲酸、对苯二甲酸二甲酯等芳环加氢反应中的性能,取得了以下结果:1.制备了系列不同方法改性的活性炭负载的Ru/AC催化剂和浸渍模板法制备了镶嵌式Ru-MC催化剂,考察了上述催化剂在甲苯、对苯二甲酸二甲酯及苯甲酸等不同取代基的芳环加氢反应中的性能。在所有的芳环加氢反应中,随着活性炭表面含氧基团的增加,Ru/AC催化活性增加;镶嵌式Ru-MC催化剂的芳环加氢性能远高于负载型Ru/MC催化剂;对不同取代基的芳环加氢反应,底物的取代基位阻越大,芳环加氢越困难,催化剂的活性越低。2.用固相研磨模板法和浸渍模板法制备了镶嵌式钌炭催化剂,和负载型的Ru/MC,Ru/AC催化剂的加氢性能做了对比。固相碾磨法模板法制备的Ru-MC-g和浸渍模板法制得Ru-MC的苯甲酸苯环加氢性能相当,但因前者制备的催化剂钌纳米粒子的镶嵌度稍高,表面暴露的钌原子比例较低,所以其TOF值最高,在120 ℃,和4.0 MPa氢气压力条件下,Ru-MC-g催化剂的TOF达到了2415 h-1,较负载型催化剂的活性提高了约6倍。3.利用固相研磨模板法,采用尿素作为氮源,制备了N掺杂的介孔炭材料,用其作载体制备了负载型Ru/MC-N催化剂。随着制备过程中尿素添加量的增加,其载体中的N含量也增加,其负载催化剂的活性先增高后降低。
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