【摘 要】
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碳达峰,碳中和是一场能源革命。作为这场能源革命的关键支撑技术,燃料电池受到了世界范围内的关注。但其阴极反应的动力学缓慢,电催化反应严重依赖贵金属催化剂,这在很大程度上阻碍了它们的实际应用。因此,开发高活性和低成本的阴极电催化剂是助力燃料电池商业化的关键一步。纳米纤维（NFs）作为一种新型的催化剂载体,具备可调的微结构和较大的比表面积,这有利于活性位点的暴露和气液传输,从而大幅提升器件性能。此外,得
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碳达峰,碳中和是一场能源革命。作为这场能源革命的关键支撑技术,燃料电池受到了世界范围内的关注。但其阴极反应的动力学缓慢,电催化反应严重依赖贵金属催化剂,这在很大程度上阻碍了它们的实际应用。因此,开发高活性和低成本的阴极电催化剂是助力燃料电池商业化的关键一步。纳米纤维（NFs）作为一种新型的催化剂载体,具备可调的微结构和较大的比表面积,这有利于活性位点的暴露和气液传输,从而大幅提升器件性能。此外,得益于静电纺丝这一经济环保的合成方式,有望实现纳米纤维电催化材料的高通量生产。基于此,本论文针对过渡金属氧还原（ORR）电催化剂的制备,以及三维多孔催化层结构的构筑开展研究,分别制备了热解型高效ORR电催化剂与非热解型双效自支撑COP基催化材料。主要研究成果及创新点如下:（1）开发了高活性、高稳定性的氟化纳米颗粒碳纳米纤维材料。采用氟掺杂和三聚氰胺辅助热解的策略制备了分布在碳纳米纤维上的氟化铁钴双金属纳米颗粒。氟化过程提高了双金属位点的电荷密度,优化了对氧的吸附;三聚氰胺辅助热解增加了碳基体的石墨化程度,提升了耐久性。两者的协同作用使得FeCoF@CNFs-M在0.1 M HClO4的条件下获得了804 mV的半波电位;质子交换膜燃料电池装置的峰值功率密度达到了575mW cm-2。更重要的是,高度石墨化的碳纳米纤维提高了双金属催化剂的导电性和稳定性,从而产生了超稳定的支撑结构。燃料电池的电压在110小时后仍能保持稳定。（2）开发了非热解型自支撑COP基纳米纤维膜材料。为了提升活性位点明确的非热解型催化剂在锌空液流电池中的表现,我们将钴基共价有机聚合物(COPCo)聚合生长在纳米纤维的表面,结合纳米纤维提供的三维多孔骨架,形成了核壳纳米纤维结构。纳米纤维较高的长径比和COP材料的拓扑结构可最大限度的暴露活性位点,通过核层填充导电碳材料,可以构建三维导电网络。解决了COP材料活性位点堆叠掩埋和导电性差的难题。最终得到的自支撑电催化材料在锌空液流电池中表现出228 mW cm-2的峰值功率密度,在10 mA cm-2的电流密度下可以稳定运行超过1000小时,7500次循环。同时该材料具有优异的抗拉伸性能,拉伸强度可达8.7 Mpa,可承受自身体长28%的拉伸应变,显示出了较好的应用前景。
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