磁场下光催化氧化降解酸性蓝染料废水的研究

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近年来,半导体光催化降解高浓度难生化的有机废水已得到了很大的发展,但仍存在不足,亟待完善。例如单纯TiO2光生载流子的复合率高且能量利用率低。为了提高光催化过程的量子效率和能量利用率,加速光生载流子的界面迁移率、降低复合率,本文提出以顺磁性半导体微晶Fe2O3为活性组分,外加磁场与一定波长的普通白炽灯光协同催化降解酸性蓝染料废水。本文以浓度为1000 mg/L,COD为1640 mg/L的酸性蓝染料废水为研究对象,采用H2O2催化氧化处理工艺研究了催化剂的制备、废水降解条件、光-磁组合协同效应以及染料降解机理等。在催化剂的制备研究过程中,主要探讨了载体的选择、浸渍液浓度、浸渍时间和次数、焙烧条件和催化剂的使用寿命。结果表明:以超细非晶态SiO2为载体制得的催化剂活性较高;该载体在浓度为0.4 mol/L的硝酸铁溶液中浸渍5小时1次,在焙烧温度为500℃,焙烧时间为3小时的条件下,所制备的催化剂处理酸性蓝染料废水,COD去除率达81.71%。催化剂连续使用5次后仍具有较高的催化活性,废水COD去除率仍达80.98%,该催化剂具有较高的催化活性和较长的使用寿命。通过IR和XRD图谱分析可知,该催化剂的晶相为γ-Fe2O3/SiO2。在废水降解工艺条件的研究中,主要探讨了pH值、催化剂用量、H2O2用量、反应时间、反应温度等因素对酸性蓝染料废水处理效果的影响。实验结果表明:在pH等于3,催化剂用量为1.6g/L,H2O2用量为6 mL/L,70℃条件下反应120 min时,COD去除率达81.71%。在光-磁组合协同效应的研究中,探讨了外加单一白炽灯、磁场以及光-磁协同作用对酸性蓝染料废水处理影响。结果表明:单一白炽灯、磁场以及光-磁协同作用都对光催化处理酸性蓝染料废水的COD去除率有一定的影响。光强度为11W,光照距离为15 cm,光照时间为120 min,COD去除率由81.71%提高到86.83%。外加磁场强度为2.2mT,作用时间为100 min,COD去除率由81.59%提高到85.12%。在上述条件都不变的情况下,光-磁协同作用100 min,COD去除率达到87.71%。为了更好的控制反应工艺条件和掌握反应规律,本文初步对染料降解机理进行了探讨。光催化氧化降解酸性蓝时,·OH先攻击偶氮键,同时又和-SO3Na发生部分取代。偶氮键脱落后,生成一系列不稳定的中间产物,随着反应的进行,这些中间产物在·OH和O2的作用下,最后生成一些小分子酸,甚至被矿化为CO2和H2O。
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