【摘 要】
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磁载纳米TiO2催化剂以其无毒、催化活性高和可回收使用等优点,成为一种应用广泛的光催化剂。但是,磁载纳米TiO2催化剂在使用过程中存在以下两个缺点:首先,磁性内核化学稳定性差,
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磁载纳米TiO2催化剂以其无毒、催化活性高和可回收使用等优点,成为一种应用广泛的光催化剂。但是,磁载纳米TiO2催化剂在使用过程中存在以下两个缺点:首先,磁性内核化学稳定性差,磁核与TiO2直接接触会带来催化活性的下降;其次,TiO2的带隙较大(锐钛矿~3.2 eV),只有在紫外光激发下才能发挥出催化活性。因此,制备出具有可见光催化活性且性能稳定的磁载纳米TiO2催化剂具有重要的实际意义。 本文首先采用沉淀-溶剂热法制备出ZnFe2O4纳米磁性粒子,以葡萄糖为碳源采用水热法制备出ZnFe2O4@C二元磁核,之后以TBOT为钛源、采用溶胶凝胶法在ZnFe2O4@C外包覆TiO2,并对其进行F-N共掺杂,成功制备了ZnFe2O4@C@TiO2-F,N复合催化剂。运用XRD、TEM、VSM、XPS和UV-vis DRS等手段对催化剂进行表征,以甲基橙为污染物模型在紫外-可见光下探究其催化活性,并考察了催化剂的重复使用性能。结果表明:制备得到的三元复合催化剂ZnFe2O4@C@TiO2-FN具有核壳结构,粒径在1000nm左右,具有超顺磁性,饱和磁化强度达到了12.8 emu/g。其中磁核ZnFe2O4为尖晶石结构、粒径为100nm左右、饱和磁化强度77.5 emu/g;中间碳层厚度约为5~10nm左右,有效地避免了光溶解现象的发生,二元ZnFe2O4@C的饱和磁化强度33.9 emu/g;外层TiO2为锐钛矿结构,厚度在50~70nm左右。三元复合催化剂ZnFe2O4@C@TiO2-F,N对400~800nm的可见光吸收大大增强,相比于未掺杂的样品和纯TiO2发生了红移现象。带隙能为1.42 eV;紫外下对甲基橙在210min内的脱色率达到100%,可见光下对甲基橙150 min内降解率达到100%。XPS表明F元素以Ti-F键的形式掺进了TiO2,N元素取代O位掺进了TiO2,共掺杂的协同作用提高了复合催化剂的紫外-可见光活性。且催化剂重复使用五次后,紫外-可见光下催化对MO的降解率仍能保持90%以上。
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