【摘 要】
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基于硫酸根自由基的高级氧化技术（SR-AOPs）是目前处理有机废水中最简单和高效的方法之一,其中通过多相过渡金属材料活化过一硫酸氢盐（PMS）成为了学者们研究的热点。Ag作为过渡金属的一种,具有优异的光敏性、导电性和催化活性,常作为催化剂应用于光催化领域,而很少应用于SR-AOPs。因此,本文以对硝基苯酚（PNP）为底物,研究了银基纳米材料活化PMS降解有机污染物的性能和机制,主要研究内容如下:（
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基于硫酸根自由基的高级氧化技术（SR-AOPs）是目前处理有机废水中最简单和高效的方法之一,其中通过多相过渡金属材料活化过一硫酸氢盐（PMS）成为了学者们研究的热点。Ag作为过渡金属的一种,具有优异的光敏性、导电性和催化活性,常作为催化剂应用于光催化领域,而很少应用于SR-AOPs。因此,本文以对硝基苯酚（PNP）为底物,研究了银基纳米材料活化PMS降解有机污染物的性能和机制,主要研究内容如下:（1）探讨银氧化物活化PMS降解PNP的性能和机理。通过湿化学法制备了Ag2O和Ag O催化材料,并根据降解实验可知Ag2O/PMS体系的一级动力学常数为0.071 min-1,略低于Ag O/PMS体系(0.076 min-1)。通过催化剂回用实验和使用后材料的XRD和FT-IR表征,发现Ag2O材料不稳定且表面易被PMS氧化为Ag O,但Ag O结构较稳定。进一步研究两种体系机理,证实Ag2O/PMS体系降解有机污染物主要是通过Ag（Ⅰ）/Ag（Ⅱ）氧化过程中产生的SO4-·实现。而Ag O/PMS体系中不仅通过高价态的Ag（Ⅱ）直接氧化PNP,还能通过Ag（Ⅱ）-Ag（Ⅰ）-Ag（Ⅱ）与PMS反应过程中产生的SO4-·和OH·去降解PNP。（2）探讨银铜氧化物活化PMS降解PNP的性能和机理。通过共沉淀法合成了Ag2Cu2O3（ACO-60）催化材料,银基双金属结构的设计进一步改善了Ag2O的活性和稳定性。在活性实验中证明了ACO-60/PMS体系对PNP有着良好的去除效果,其一级反应速率常数为0.312 min-1。并且该体系在弱酸性和碱性条件下对PNP的降解效果最佳,有利于实际有机废水的处理。通过循环实验和反应后材料的XRD表征,证实了ACO-60催化剂优异的稳定性和重复使用性。采用自由基猝灭实验和EPR测试确定了SO4-·为ACO-60/PMS体系中的主要活性物质,其降解途径是通过Ag（Ⅰ）/Ag（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）/Cu（Ⅰ）和Cu（Ⅰ）/Cu（Ⅱ）氧化还原反应中生成的自由基实现。此外还进一步探讨了Ag和Cu物种之间的协同作用,发现ACO-60催化材料的高活性来源于内部形成的Cu（Ⅱ）-O-Ag（Ⅰ）键促进Cu（Ⅱ）到Cu（Ⅰ）的还原,提高电子转移速度,从而产生更多活性物质降解PNP。基于以上研究结果,发现银基催化剂可以有效活化PMS降解对硝基苯酚,这为银基纳米材料应用于高级氧化技术处理有机废水奠定了基础。
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