【摘 要】
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电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）借助催化剂可把CO2转化为CO和有机小分子,实现电能存储为化学能,为能源有效利用和碳循环应用提供了可行性方案。本文主要以成本低、可扩展的多孔石墨毡（GF）为载体,探究金属铜在多孔碳电极表面沉积生长机制,尝试找到有效调控铜单层生长的方法,提升铜修饰三维碳电极应用于CO2RR的催化活性及稳定性。本论文主要做了如下工作:（1）探索了溶液中有机/无机阴离子对石墨毡载体表
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电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）借助催化剂可把CO2转化为CO和有机小分子,实现电能存储为化学能,为能源有效利用和碳循环应用提供了可行性方案。本文主要以成本低、可扩展的多孔石墨毡（GF）为载体,探究金属铜在多孔碳电极表面沉积生长机制,尝试找到有效调控铜单层生长的方法,提升铜修饰三维碳电极应用于CO2RR的催化活性及稳定性。本论文主要做了如下工作:（1）探索了溶液中有机/无机阴离子对石墨毡载体表面金属Cu电沉积过程的影响。实验结果显示,由于无机阴离子在沉积中多占据石墨毡表面缺陷位,会造成Cu（0）颗粒的团聚及厚层的堆叠。而在小过电位情况下（扩散控制条件下）,有机阴离子会与Cu离子发生络合,在原子沉积过程中起到缓冲作用,减缓石墨毡表面金属Cu（0）的体相沉积,提升一价Cu（I）的生成。Cu（0）/Cu（I）的有效复合,在高比表面积的石墨毡表面富集多价态的Cu,增强石墨毡作为反应电极的活性和稳定性,为非金属载体表面实现高效还原CO2带来可能。（2）制备了铜修饰的石墨毡催化电极（GF-Cu/Cu2O）,实现了电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）。实验结果显示,在小过电位下Cu修饰石墨毡电极电催化活性高且耐腐蚀性较好。在0.5mol/L Na HCO3溶液中,在-0.7～-0.9V vs.Ag/Ag Cl的电势区间内获得较大还原电流密度。在此电位下可还原CO2得到乙醇小分子,长时间恒压催化的电流保持率高,反应进行至0.36～5小时期间达95%以上。实验分析表明,薄层结构的Cu/Cu2O层引入了更多缺陷为CO2提供了反应场所,提高了电极活性,而且C与Cu原子发生强键合作用,增强电极稳定性及耐腐蚀性,证实了用金属修饰碳电极可以协同作用提升CO2RR过程。
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