【摘 要】
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当今随工业制造业的发展重金属污染日益严重,已对自然水体安全造成威胁。水体中的重金属会对渔业,畜牧业、农业,甚至对人类造成危害。吸附法处理重金属废水因操作简单、处理效果较好,近年来被广泛应用。纤维素在自然界中分布广泛,同时其表面有很多可用于接枝的官能团,能够用于制备高性能的重金属离子吸附剂。本试验以微晶纤维素为基体材料与一氯乙酸反应制备羧甲基纤维素(CMC),并以丙烯酰胺(AM)为单体,过硫酸钾与亚
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当今随工业制造业的发展重金属污染日益严重,已对自然水体安全造成威胁。水体中的重金属会对渔业,畜牧业、农业,甚至对人类造成危害。吸附法处理重金属废水因操作简单、处理效果较好,近年来被广泛应用。纤维素在自然界中分布广泛,同时其表面有很多可用于接枝的官能团,能够用于制备高性能的重金属离子吸附剂。本试验以微晶纤维素为基体材料与一氯乙酸反应制备羧甲基纤维素(CMC),并以丙烯酰胺(AM)为单体,过硫酸钾与亚硫酸氢钠为催化剂,N,N,-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,制备羧甲基纤维素-丙烯酰胺P(CMC-AM),用于吸附废水中Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ),以期为治理重金属污染废水提供一种可靠材料。主要结论如下:以微晶纤纤维素为基体材料,催化剂亚硫酸氢钠与过硫酸钾摩尔比为1∶2,且投加交联剂N,N,-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)时制备出的改性微晶纤维素吸附材料P(CMC-AM)对目标污染物的吸附效果最佳。P(CMC-AM)吸附剂的表征分析表明:红外光谱分析(FTIR)改性前后的微晶纤维素表明,改性后的微晶纤维素中增加了羧基和酰胺基,与目标产物相同。比表面积及孔径分析(氮吸附)表明,改性后的纤维素其表面积,孔径,孔容均有明显增大。扫描电镜分析(SEM)表明,微晶纤维素的表面光滑的棒状结构,改性后变为凹凸不平的粗糙面,增大了表面积,为吸附Zn(Ⅱ)离子和Cr(Ⅵ)离子提供了良好的条件。吸附Zn(Ⅱ)离子和Cr(Ⅵ)离子后的改性纤维素表面出现了微小颗粒,推测可能是被吸附的金属离子。能谱分析(EDS)表明,完成吸附试验后的改性微晶纤维素元素组成中含有Zn和Cr元素,说明改性纤维素能够吸附Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)。通过影响因素试验研究确定pH、吸附时间、吸附温度为、Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)初始浓度均对试验结果产生影响。当p H=6、吸附时间90min、吸附温度为25℃、Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)初始浓度为2mg/L时,吸附效果最好,此时P(CMC-AM)对Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)离子的去除率分别为90.75%和84%;对Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附容量分别为7.26mg/g和6.72mg/g。在吸附动力学试验中,P(CMC-AM)对Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附过程与准二级动力学模型拟合度更高(R~2=0.982、0.987;χ~2=0.019、0.005),说明此吸附过程化学吸附起主导作用;在等温吸附模型试验中发现,P(CMC-AM)吸附Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的过程用Langmuir等温吸附模型拟合度更高(R~2=0.987、0.986;χ~2=0.00018、0.00016),说明此吸附是单分子层的吸附;通过吸附热力学研究发现,P(CMC-AM)吸附Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)吸附过程的热力学参数ΔHθ值均在20~400J/mol范围内,ΔGθ<0说明此吸附过程是可以自发进行的吸热化学吸附反应。在响应面优化吸附条件实验中,P(CMC-AM)对Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)吸附的试验数据,采用二次多项式检验具有更大的显著性F(F=79.75,12.52)、P(<0.0001,0.0015)、预测R~2pre值(R~2pre=0.8743,0.2161)。模型计算出吸附剂吸附Zn(Ⅱ)达到最大吸附容量条件为:投加量为0.25g/L,吸附温度为26.33℃、Zn(Ⅱ)初始溶液浓度为2.07mg/L、溶液p H为6.13条件下吸附90min,最大吸附容量为7.3751mg/g。模型计算出吸附剂吸附Cr(Ⅵ)达到最大吸附容量条件为:投加量为0.25g/L,吸附温度为27.72℃、Cr(Ⅵ)初始溶液浓度为2.20mg/L、溶液p H为6.31条件下吸附90min,最大吸附容量为6.8527mg/g。微晶纤维素改性制得羧甲基纤维素-丙烯酰胺P(CMC-AM)对Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)有较强的吸附能力,为处理Zn(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)污染废水提供了一种新材料。
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