具抗菌性能的配位聚合物的合成及性能研究

来源 :北京建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ayahaha
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近几年来,人们面临的生物-非生物环境污染问题越来越严重,传统的材料只能处理单一的环境问题。针对以上问题,本论文将骨架结构可调的金属配位聚合物引入生物抗菌抑藻领域,同时用于非生物废水中有机污染物的去除,在环境修复及保护领域实现多功能用途。配合物材料是一种新型无机-有机杂化材料由无机金属离子和有机配体构成。由于具备多样和易调控的结构、可调谐的表面活性位点,配合物在载药、传感、吸附、荧光、催化、抗菌等领域得到了广泛的应用。本研究基于NMTER课题组的研究基础之上,比较不同金属活性位点的配位聚合物的抗菌性能,选择其中抗菌效果较好的银配位聚合物深入考察。并根据晶体工程学设计原理,利用缓慢扩散法成功合成一系列银系新型多功能配合物材料,对其进行结构分析和性能表征,并通过选择典型的有机染料和PPCPs作为吸附的靶物,研究所合成配合物的吸附性能和抗菌抑藻性能,并探究其机理。主要的研究成果如下:(1)不同金属离子配位聚合物的抗菌性质研究。本文选用经典的配位聚合物和NMTER合成出来的配位聚合物,比较了一系列银、锌、钡、钴、锆和锰等金属配位聚合物的抗菌活性;选择其中抗菌效果较好的银配位聚合物深入考察了其结构、组成与银离子释放能力和抗菌活性的关系。根据晶体工程学设计原理以5-羟基间苯二甲酸(5Ha)和2-氨基对苯二甲酸(2Aa)为羧酸配体,通过调节不同的含N配体合成7种银系配位聚合物,比较其抗菌性能,不同骨架结构的配位聚合物BUC-53BUC-59银离子释放能力和对大肠杆菌的抗菌活性不同,银离子含量越高、Ag-O/N键键结合能越弱、其银离子的释放能力越强,显示出的抗菌活性越高。(2)本实验根据晶体工程学原理在乙醇/氨水的溶液中通过室温条件下的缓慢扩散法合成两种具有高效吸附和分离效果的新型银基配合物材料[Ag2(bpy)2·(cbda)](BUC 51)和[Ag3(bpy)3(cpda)]·(NO3)·9H2O(BUC 52)(bpy=4,4-联吡啶,H2cbda=1,1-环丁烷二羧酸,H2cpda=1,1-环丙烷二羧酸),这些配位聚合物对亚磺酸基的系列有机染料表现出良好的吸附性能,这可以归结为配位聚合物上的银(I)和磺酸基的氧原子之间的相互作用。BUC-51和BUC-52都持续缓慢释放出Ag+离子,从而对革兰氏阴性菌(大肠杆菌)产生长期显著的抗菌能(3)力,这是由最小的抑制浓度(MIC)基准测试和抑菌圈测试方法进行的。透射电子显微镜(TEM)图像显示,这些基于少量的协调聚合物可以破坏细菌膜可能导致细胞死亡。此外,在紫外光下,BUC-51和BUC-52在普通溶剂和光腐蚀条件下优异稳定性,有利于吸附和抗菌的应用。(4)一种新型银系配位聚合物[Ag2(idca)(H2O)2](BUC 16)被成功合成并做为高效吸附剂用于吸附有机污染物比如盐酸异丙嗪(PMH,1395 mg/g)、磺胺甲恶唑(SMX,675 mg/g),以及和PMH结构相似的阳离子型染料亚甲基蓝(MB,1317 mg/g)。它具有优良的长期抗微生物生长和抑制藻类(并避免产生气味控制)活动,这可以显著抑制大肠杆菌和铜绿微囊藻的生长。这是第一次报告这种协调聚合物可以用来进行气味(β-cyclocitral)的控制。
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