【摘 要】
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目前,应用最广泛的线型超高分子量聚丙烯酰胺（PAM）絮凝剂存在粘度高、不可生物降解、电荷利用效率低、价格昂贵、絮凝功能单一等问题。未来絮凝剂的发展趋势是绿色化、高效化、多功能化,要求能同时去除有机/无机胶体颗粒和金属离子。因此,开发低成本、多功能和环境友好的新型絮凝剂是废水处理技术的重要方向之一。木质素是储量最大的天然芳香族高分子,来源丰富、价格低廉,但目前工业木质素的利用率却非常低。工业木质素具
【基金项目】
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国家自然科学基金（22038004,22078116）； 广东省重点研究项目（2020B1111380002）； 广东省自然科学基金（2021A1515010121,2021A1515010289）；
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目前,应用最广泛的线型超高分子量聚丙烯酰胺（PAM）絮凝剂存在粘度高、不可生物降解、电荷利用效率低、价格昂贵、絮凝功能单一等问题。未来絮凝剂的发展趋势是绿色化、高效化、多功能化,要求能同时去除有机/无机胶体颗粒和金属离子。因此,开发低成本、多功能和环境友好的新型絮凝剂是废水处理技术的重要方向之一。木质素是储量最大的天然芳香族高分子,来源丰富、价格低廉,但目前工业木质素的利用率却非常低。工业木质素具有超支化网状结构,同时具有酚羟基、醇羟基、羧基、羰基等多种活性官能团,对重金属离子具有较好的吸附螯合能力。对工业木质素进行化学改性,制备高效木质素基多功能絮凝剂,可有效促进工业木质素的高值利用和絮凝剂的绿色化。本文充分利用木质素的活性官能团,对其进行羧甲基化改性和二硫代氨基甲酸盐化改性,再通过“Grafting to”的接枝策略,分别制备了木质素接枝阳离子聚丙烯酰胺絮凝剂和木质素接枝阳离子淀粉絮凝剂,并以高岭土悬浮液和含铜废水作为定量分析对象,研究其同时去除无机胶体颗粒和重金属离子的絮凝性能。主要研究结论如下:以木质素为原料,首先使用环氧氯丙烷作为交联剂,通过烷基化提高木质素的分子量,再通过羧甲基化改性或二硫代氨基甲酸盐化改性,提高木质素对重金属离子的吸附能力;采用自由基聚合制备分子量在71.2-167.1 kg/mol之间的线性阳离子聚丙烯酰胺预聚物CPA;最后采用“Grafting to”接枝策略,将改性木质素与阳离子聚丙烯酰胺预聚物按质量比1:1-4:1进行接枝,成功制备了木质素接枝阳离子聚丙烯酰胺絮凝剂（L-CPAs）,其中木质素的质量含量在4.1%～39.3%之间。当絮凝剂的添加量为3.6-4.4mg/L时,对500 mg/L高岭土悬浮液的浊度去除率均能达到90%以上;当pH=5,絮凝剂添加量为14-18 mg,对50 mg/L Cu2+的去除率能达到88%左右;当高岭土颗粒与Cu2+共存时,在絮凝剂添加量为8.0-16.0 mg/L范围内,对高岭土颗粒和Cu2+的同时去除率分别达到了100%和82.9%。机理分析表明,木质素接枝阳离子絮凝剂会在水溶液中通过疏水缔合自组装形成胶束结构,颗粒粒径在200 nm左右,疏水的木质素被包裹在核内,亲水性的阳离子聚丙烯酰胺链段则在颗粒表面伸展溶于水中。在处理混合废水时,絮凝剂中带正电的阳离子链段与高岭土颗粒发生静电吸附作用,木质素上的羧基/二硫键则对铜离子产生螯合作用,最后支链结构的絮凝剂胶体颗粒作为桥梁,将小聚集体桥联形成大团聚体产生沉淀,达到共同絮凝的效果。为了进一步开发低成本、绿色可完全降解的多功能木质素基絮凝剂,在上述基础上,以廉价的工业阳离子淀粉取代阳离子聚丙烯酰胺,利用环氧氯丙烷在中性条件下与阳离子淀粉的羟基发生开环反应,碱性条件下与木质素接枝,得到超支化多功能木质素接枝阳离子淀粉絮凝剂L-CS,其中木质素的质量含量在16.6%～70.1%之间。当絮凝剂的添加量为4.0-7.5 mg/L时,对500 mg/L高岭土悬浮液的浊度去除率均能达到97%以上;当添加量为24 mg时,对50 mg/L Cu2+的最高去除率可以达到85.7%;当高岭土颗粒与Cu2+共存时,在絮凝剂添加量为8.0-12.0 mg/L范围内,对高岭土和Cu2+的同步去除率分别达到90%和72%以上,表现出较好的复合絮凝功能。本文所制备的木质素接枝阳离子絮凝剂优势包括:不仅对高岭土悬浮液具有很好的絮凝效果,还能实现对重金属离子的同步去除,有效克服了传统絮凝剂絮凝功能单一的缺点;接枝工艺采用“Grafting to”接枝策略,有效克服了传统“Grafting from”接枝策略中因木质素的自由基清除功能而导致的接枝效率低、合成的木质素基絮凝剂结构不可控等难题;使用阳离子淀粉为原料合成全生物质基絮凝剂,其原料成本低、合成工艺简单,克服了传统聚丙烯酰胺絮凝剂成本高、不可降解的难题。所制备的两种絮凝剂在水溶液中都能通过疏水缔合自组装作用形成胶束结构,有效克服了传统线性超高分子量聚丙烯酰胺絮凝剂粘度大、电荷利用率低的难题。
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