有机氯污染土壤的类Fenton氧化处理与机理研究

来源 :华中科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xkt376
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
有机氯(Chlorinated Organic Compounds, COCs)污染土壤是目前土壤修复研究领域的难点与热点问题。基于H202的Fenton与类Fenton氧化体系已成功应用于COCs污染土壤的修复,但H202消耗量大、成本高,自身不稳定导致储存运输不便且遇土壤中矿物质与有机质等易分解,从而在实际应用中受到限制。ZVI、乙二胺四乙酸(EDTA)与空气组成的ZVI/EDTA/Air (ZEA)类Fenton体系,既有效解决了H202的使用问题,又能快速有效地氧化处理有机污染物,且适用pH范围广,具有广阔的应用前景。本文分别以水溶性有机氯化物2,4-二氯酚(2,4-Dichlorophenol,2,4-DCP)和疏水性有机氯化物六氯苯(Hexachlorobenzene, HCB)作为有机氯的代表,系统研究了基于ZEA改进的类Fenton体系对有机氯污染土壤的氧化修复作用及机制,主要研究内容与结论如下:(1)ZEA类Fenton体系可在较宽pH范围内有效氧化降解土壤中2,4-DCP。有机配体EDTA可有效促进ZVI/Air体系对2,4-DCP的氧化性能,而乙二胺二琥珀酸(EDDS)的添加则有抑制作用,这与有机配体与铁的络合方式及其自身的氧化降解性能有关。在优化条件下,反应45min,土壤中2,4-DCP的降解率为96%,同时EDTA的同步降解率为63%。EDTA和ZVI添加量共同影响ZEA体系氧化2,4-DCP的效果,当[EDTA]/[FeⅡ/Ⅲ]摩尔比大于1时,2,4-DCP的降解受到抑制。土壤理化性质影响着ZEA类Fenton体系的修复效率,砂质土壤和有机质含量低的土壤修复效果较好。ZEA类Fenton反应主要是发生在零价铁表面的异相Fenton反应,体系中主要活性氧化物种(ROS)为O2-·/HO2·和FeIV,其中O2-·/HO2·自由基的作用更显著。在活性氧化物种的作用下,土壤中的2,4-DCP首先生成含氯中间产物,如单氯酚、2,4-DCP的羟基加合物等,最终完全脱氯并降解为小分子有机酸、C02与H20。(2) MW-SiCZEA类Fenton体系可快速有效地修复2,4-DCP污染土壤,当微波功率为540W、碳化硅负载纳米零价铁(SiC/nZVI)为1g,EDTA浓度为1.2mmol/L时,反应20min,土壤中2,4-DCP的去除率可达94%。表征结果表明,SiC/nZVI为直径50~100nm的球形纳米零价铁颗粒,铁的负载量为138mg/g,材料表面部分被氧化,具有良好的分散性与氧分子活化能力。MW可显著增强2,4-DCP污染土壤的修复效果,其增强作用包括热效应与非热效应;MW作用下,SiC与nZVI之间可发生相互作用,产生空穴-电子对,促进污染物的降解。微波功率与体系pH对MW-SiCZEA类Fenton体系的氧化能力有较大的影响。微波功率与pH过高或过低,均不利于ROS的生成,从而影响2,4-DCP的降解。在MW-SiCZEA体系中,土壤中2,4-DCP在主要活性氧化物种·OH与O2’·/HO2·的共同作用下,可完全降解脱氯。(3)生物表面活性剂烷基糖苷(APG0814)对疏水性有机污染物HCB具有良好的增溶效果,其摩尔增溶比为7.7×10-4,可有效提高土壤中HCB的解吸,当APG0814浓度为1000mg/L时,HCB的解吸率为20.6%,增加浓度至3000mg/L解吸率增至35%。ZEA体系可以有效处理解吸液中HCB,反应2h,溶液中HCB的去除率为76%。APG0814增强ZEA体系直接修复HCB污染土壤的方法修复效果更好。当APG0814浓度为100mg/L时,对ZEA氧化降解土壤中HCB的强化作用最高,HCB的去除率为68%。APG0814通过疏水基增强HCB的解吸并吸附HCB至铁粉表面,使HCB与ZVI表面充分接触,进而促进ZVI表面的ROS降解去除HCB。
其他文献
含磷毒物具有强烈的神经毒性,对人类健康和社会安全造成严重威胁。因此发展针对含磷毒物的实时快速检测技术既具有十分重要的科学意义,同时也符合保障国家安全的现实需求。荧光传感法具有便捷高效,操作简单和灵敏度高、检出限低等优点,符合对含磷毒物实时快速检测的发展要求,但存在传感响应时间长、恢复性差以及对不同含磷毒物识别困难等问题。针对这些问题,本论文将从荧光材料的制备、材料的复合改性以及优化数据处理手段等角
微课在高中生物教学中的应用,可以有效地起到辅助教学的作用。但在制作时应根据高中生物知识特点,从选题、设定教学目标、设计教学过程及呈现方式上入手,进行细致的分析,以达
目前,六盘水的发展进入一个十分关键的节点:进一步,海阔天空;退一步,万丈悬崖。$$ 去年,六盘水在新一届市委领导下,已经从第二方阵的最后一位,跃居第二方阵的第一位,离第一方阵只有
报纸
如果一家外国企业希望其产品能进入美国市场,通常可以采用的方式主要包括:直接在美国设立一家公司、收购一家现有的美国公司、与一家美国公司签署合作协议,或者通过在美国的
喹诺酮类药物最早上市的品种是萘啶酸,于1962年人工合成,自1978年第三代氟喹诺酮类药物诺氟沙星问世后,在其母核4-喹酮上引入了不同的活性基团,合成了系列第三代喹诺酮类药物。目
<正>2013年9月14日至16日,纪念中国《文心雕龙》学会成立30周年国际学术研讨会暨中国《文心雕龙》学会第十二次年会在山东大学中心校区举行。会议由中国《文心雕龙》学会、山
会议
涉税舆论生态的平稳健康运行,事关改革发展稳定和税收现代化大局。为从源头上把握涉税舆情传播规律以及治理路径,本文从大数据分析视角,对深化改革背景下构建良性涉税舆论生
“三农”问题是中国实现现代化、全面建成小康社会的关键问题,是我国政府工作的重点之一。“三农”问题的根本是农民,即农村人才问题。现阶段我国农业高素质人才较为短缺,因
十二五期间,国家向各大企业提出党建工作要围绕“切实加强‘两支队伍’的建设”工作开展,目的旨在保障各企业的稳固发展,创造出更多的社会财富并为企业自身带来更高的经济效