【摘 要】
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H2作为一种很有前景的载体,在为世界提供清洁、绿色、可持续能源方面发挥重要作用。利用丰富的太阳能资源催化水分解获得氢能的光电催化（PEC）技术被人们广泛研究,α-Fe2O3的禁带宽度仅为2.2 e V,理论太阳能制氢（STH）效率高达15.8%,是一种具有竞争力的候选光阳极。然而,α-Fe2O3电子迁移率较低和空穴扩散长度较短,电荷载流子容易复合,而且表面氧化动力学缓慢,使得α-Fe2O3的实际性
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H2作为一种很有前景的载体,在为世界提供清洁、绿色、可持续能源方面发挥重要作用。利用丰富的太阳能资源催化水分解获得氢能的光电催化（PEC）技术被人们广泛研究,α-Fe2O3的禁带宽度仅为2.2 e V,理论太阳能制氢（STH）效率高达15.8%,是一种具有竞争力的候选光阳极。然而,α-Fe2O3电子迁移率较低和空穴扩散长度较短,电荷载流子容易复合,而且表面氧化动力学缓慢,使得α-Fe2O3的实际性能与理论效率相去甚远。本文通过掺杂、缺陷调控、构建异质结等方法对α-Fe2O3进行改性,并研究了这些方法对α-Fe2O3光电化学性能的影响。首先,构建Fe2O3-x@p-TiO2异质结以实现载流子在空间上的有效分离。探究了不同缺陷种类对异质结性能及电荷传递方式的影响,p-Ti O2负载量对异质结性能的影响。结果表明6 h的反应时间能够得到最优的p-Ti O2负载量,当氧缺陷（Ov）Fe2O3-x与金属缺陷p-Ti O2复合时形成Z型结,表现出最佳性能,在1.23 V vs.RHE时,光电流为1.05 m A·cm-2,是α-Fe2O3的4.04倍;产氢速率达16.37μmol·cm-2·h-1,法拉第效率可以保持在80%以上。其次,构建Fe2O3-x@MoS2体系以实现载流子在表面迅速参与反应。通过调控Mo S2负载量,探究Mo S2的负载对光阳极性能的影响。结果表明α-Fe2O3中引入氧缺陷可以提高载流子密度,黑色Mo S2的存在可以提高α-Fe2O3的吸光范围。此外,Mo S2独特的二维纳米片结构提供更多的反应位点,并可作为电荷传输层,载流子可迅速传递至电极/电解质界面并参与表面反应,最优样品Fe2O3-x@Mo S2-6h的PEC活性高达0.99 m A·cm-2（1.23 V vs.RHE）,是α-Fe2O3的3.81倍;产氢速率达16.34μmol·cm-2·h-1,法拉第效率始终保持在85%以上。最后,构建了异质结与助催化剂协同作用的Ti-Fe2O3-In2O3/Co OOH光阳极,实现载流子空间分离的同时又加速了表面反应动力学。结果表明,In2O3提高了光阳极对紫外光的吸收,助催化剂Co OOH有效地降低了PEC水分解的过电势,起始电位出现了明显负移,在0.75 V vs.RHE时就有光电流出现,证明表面反应动力学得到显著改善,Ti-Fe2O3-In2O3/Co OOH的光电流为1.33 m A·cm-2（1.23 V vs.RHE）,是α-Fe2O3的5.11倍;产氢速率达22.8μmol·cm-2·h-1,法拉第效率达到90%以上。更重要的是,以上所有光阳极在模拟海水中的性能虽然出现了轻微下降,但是都保持了优异的稳定性。
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