【摘 要】
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锂-硫（Li-S）电池有望成为下一代新型电池体系,但是穿梭效应带来的一系列问题严重损害了Li-S电池的性能。电催化策略可以从源头解决穿梭效应,然而催化剂的合理使用与高效制备是电催化策略推广使用的首要障碍。针对上述问题,本文开展了以下两方面的研究:（1）MOF衍生的钴铁双金属原子催化剂用于高性能Li-S电池针对充放电过程中多步骤以及固液两相的反应,本实验设计制备了嵌入金属的富氮有机框架（MOF）衍生
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锂-硫（Li-S）电池有望成为下一代新型电池体系,但是穿梭效应带来的一系列问题严重损害了Li-S电池的性能。电催化策略可以从源头解决穿梭效应,然而催化剂的合理使用与高效制备是电催化策略推广使用的首要障碍。针对上述问题,本文开展了以下两方面的研究:（1）MOF衍生的钴铁双金属原子催化剂用于高性能Li-S电池针对充放电过程中多步骤以及固液两相的反应,本实验设计制备了嵌入金属的富氮有机框架（MOF）衍生的多孔纳米立方体状碳（CoFe-NC）作为硫宿主材料。碳壳中的孤立的金属（Co/Fe）单原子位点可以触发多硫化物的表面介导反应。系统研究表明,两种单原子位点可作为双功能电催化剂,分别在放电和充电过程中加速Li2S的生成和分解。单原子催化位点近乎100%的利用率使其对能量密度的影响微乎其微。S@CoFe-NC复合材料具有72 wt%的高硫质量比,在0.1 C时可提供1516 m Ah/g的比容量,并提高循环稳定性（在0.5 C下循环300次,容量衰减率为0.08%/圈）。极低的非活性物质添加量和提出的双功能原子催化剂的研究策略为Li-S电池的实用化研究提供了一种有效的方法。（2）用于Li-S电池的Fe3C低成本电催化剂本实验设计制备了一种低成本的电催化剂。通过简单的混合将简易制备的催化剂材料（Fe3C）与导电碳（SP）结合。系统实验和分析表明,Fe3C的引入优化了多硫化物尤其是Li2S2/Li2S的转化动力学,快速的转化反应有效的避免了高阶多硫化物在电解液中的堆积,从而从源头上遏制了多硫化物的穿梭效应。在低倍率下电池可以保持在小于102%的低库伦效率,在1C下,4.0 mg/cm~2硫载量的条件下,电池可以保持0.04%/圈的低衰减率。该实验为Li-S电池的商业化应用提供了一种新的思路。
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