二硫化钼/功能化石墨烯复合物的制备及电催化析氢性能研究

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由于化石燃料的大量开发和消耗,造成的能源危机和环境污染问题日益突出,迫切需要开发绿色可持续的新型能源来替代化石能源,因此新型能源研究已经成为了全球的热点。其中由于氢能的一系列优点被人们所了解和重视,随之,产生了很多的制氢技术。电解水制氢由于操作简单,无污染等优点而得到广泛应用。于是专家学者对电催化析氢过程中的阴极催化剂展开了大量的研究,发现Pt系贵金属催化剂具有极其优异的电催化析氢性能,但是由于其价格昂贵,储量小等问题限制了其大量使用,故需要设计非Pt系贵金属阴极催化剂来替代贵金属催化剂。在众多非贵金属催化剂当中,以二硫化钼作为典型代表的过渡金属硫化物引起了人们的关注。经过理论和实验计算表明,二硫化钼纳米片边缘有析氢活性位点,但由于MoS2层间有较弱的的范德华力,极易发生团聚,结构不稳定,减少了析氢活性位点数目,由于MoS2导电性差,降低了二硫化钼的析氢性能。因此,结合国内外已有的研究成果,为了使MoS2催化剂制备简单,同时功能多样且使用效率高,需要制备出导电性好和存在大量析氢活性位点的MoS2。综合以上分析研究,我们以非Pt基贵金属材料MoS2为催化主体,分别以氮掺杂石墨烯量子功能化石墨烯(N-GQDs-GR)和离子液体功能化石墨烯(ILs-GR)为载体材料,使用水(溶剂)热法来制备最终的复合材料。并对材料的形貌和结构进行表征。通过电化学测试探究了复合材料的电催化析氢性能。比较了不同催化剂的析氢起始过电位、塔菲尔斜率、同电位下的电流密度、交换电流密度、转换频率等性能参数。本论文研究的主要内容为:1、通过一步水热法成功合成了三维二硫化钼/氮掺杂石墨烯量子功能化的石墨烯(MoS2@N-GQDs-GR)复合材料。通过氮掺杂石墨烯量子点的加入,不仅分散了团聚的石墨烯,增强了其水溶性,同时也为二硫化钼的附着提供了更多更稳固的结合位点,控制了二硫化钼的形貌和结晶状态,从而影响复合材料的析氢性能。2、以二硫化钼为钼源,硫脲为硫源,石墨烯为基底,添加离子液体来调控合成二硫化钼/离子液体功能化的石墨烯(MoS2@ILs-GR)复合材料,采用氮氮二甲基甲酰胺(DMF)作溶剂,通过溶剂热法制备,同时制备没有添加离子液体的二硫化钼/石墨烯(MoS2/GR)复合材料,研究离子液体的存在对产物的结构和形貌的影响。
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