【摘 要】
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随着电镀,印刷、铅蓄电池的生产制造等工业的不断发展,含铅等重金属离子的工业废水肆意排放,造成了极为严重的环境污染问题。因此,开发可以用于高效去除重金属的材料,同时实现重金属资源的回收具有重要的研究意义。本文基于层状双金属氢氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)材料设计并合成了对铅离子等重金属离子具有超稳矿化作用的材料,具有极高的矿化容量,可用于高效处理工业废水。采用
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随着电镀,印刷、铅蓄电池的生产制造等工业的不断发展,含铅等重金属离子的工业废水肆意排放,造成了极为严重的环境污染问题。因此,开发可以用于高效去除重金属的材料,同时实现重金属资源的回收具有重要的研究意义。本文基于层状双金属氢氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)材料设计并合成了对铅离子等重金属离子具有超稳矿化作用的材料,具有极高的矿化容量,可用于高效处理工业废水。采用实验和理论计算相结合的手段,表征了材料的微观形貌、精细结构与矿化产物的结构,跟踪了重金属离子的矿化过程,明晰了矿化机理。主要工作与成果如下:1、金属铅在铅蓄电池、金属冶炼等诸多行业都起着不可替代的作用,同时铅是一种剧毒的金属,若进入人体会引起许多难以解决的健康问题。高效处理含铅废水并实现金属铅资源的回收是环境治理与资源利用两方面的难题。LDHs材料因环境友好,稳定性强等优点被广泛应用于重金属矿化领域。基于LDHs特有的记忆效应,本工作围绕Mg Fe-LDH的制备及焙烧改性的策略,合成了相应的层状双金属氧化物(Mixed metal oxides,MMOs),实现了对铅离子的高容量矿化,饱和矿化容量为2406 mg/g。除此之外,该材料也具有良好的抗酸性与铅离子选择性,具备实际应用的工业价值。且矿化产物也可通过酸溶-电解回收的方式得到单质铅,实现了金属铅的资源回收。通过X射线粉末衍射(XRD)以及同步辐射等表征手段,研究了矿化产物的精细结构,证明了Mg Fe-MMO在矿化过程是先通过“记忆效应”复原为Mg Fe-LDH再进行对Pb2+的矿化过程。DFT计算辅助说明了铅在矿化过程具体的物相转变。本工作基于焙烧-复原的方法合成了Mg Fe-LDH材料,实现了对Pb2+的高效矿化及回收,为铅污染的治理及铅资源的回收提供了可行性思路。2、粉末状LDHs作为矿化材料存在着难以回收分离的缺点,并且粉末状LDHs在溶液中也会发生团聚,使其比表面积大大减小,无法提供更多的重金属矿化位点。为进一步优化LDHs性能,研究发现将LDHs纳米片固载于合适的基底上,能极大程度的改善LDHs团聚的现象,提高比表面积。将其用于重金属矿化领域,也克服了粉体LDHs难以回收分离的缺点。基于此,本文选用铝箔(Al sheet),泡沫镍(Ni foam)与泡沫铁(Fe foam)作为基底,利用电化学法合成了LDHs膜类材料。经过筛选,具体探究了Mg Fe-LDH/Fe foam的结构与性能。通过扫描电子显微镜(SEM)证明Mg Fe-LDH在基底上以阵列的形式沉积,没有发生团聚的现象。实验数据显示Mg Fe-LDH/Fe foam对铜、锌等重金属具有良好的矿化作用,且无需后续的过滤分离步骤,为设计易于回收分离的重金属矿化材料提供了新的思路。
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