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碳化硅(SiC)陶瓷是一种先进的高温结构材料,具有耐高温、耐腐蚀、耐磨损、热导率高、膨胀系数低等优点,广泛应用于现代工业的许多领域,但SiC陶瓷制备工艺复杂、韧性差等缺点也限制了其应用的拓展。A1N和SiC在1800~2100℃的温度范围内会形成固溶体,将A1N引入到SiC陶瓷中,能明显提高SiC陶瓷的烧结活性,并制备高致密、高温力学性能、抗氧化性优异的SiC-A1N复相陶瓷,受到人们的广泛关注。目前人们对SiC-A1N复相陶瓷的研究集中在烧结制度优化及陶瓷结构与性能的研究,而对高质量SiC-A1N复合粉体、复相陶瓷产品工业生产技术等研究不多。本文在回顾了碳化硅及其复合陶瓷、喷雾造粒技术研究现状基础之上,优化设计SiC-A1N复相陶瓷组成,研究了表面改性A1N粉体的抗水解能力,并在水分散体系下引入适当添加剂制备出低粘度SiC-A1N复合料浆;采用离心喷雾造粒技术,优化了喷雾工艺参数,制备出流动特性及成型性能俱佳的SiC-A1N复合粉体;采用常压液相烧结技术进行了SiC-A1N复相陶瓷的致密烧结,优化烧结工艺参数,制备出高致密、高强度、高韧性的复相陶瓷,并实现了SiC-A1N复相陶瓷机械密封件产品的批量生产。课题的研究制备出高质量SiC-A1N复合粉体和高性能复相陶瓷材料,形成了较完善的SiC-A1N复相陶瓷材料及产品的制备体系,为复相陶瓷产品的产业生产提供依据,并扩展碳化硅陶瓷的应用领域。采用有机羧酸和高分子聚合物包覆A1N粉体进行表面改性,研究表明,4wt%的改性A1N悬浮液在搅拌48h后,pH值仍低于10,仅少量A1N发生水解反应,A1N粉体抗水解能力得到很大的提高,有利于抑制水基料浆制备中A1N的水解。水基SiC-A1N复合料浆中加入添加剂(0.2wt%TMAH+1wt%PEG)后,在pH=11时,ξ电位从27mV提高到46mV,粉体利用静电稳定机理和空间位阻机制达到稳定分散;水基复合料浆具有剪切稀化的非牛顿体特性,料浆表观粘度受料浆固相含量与添加剂的影响;固相含量50wt%,加入添加剂(0.2wt%TMAH+2wt%PVA+1wt%PEG)后,料浆粘度为60mPa·s。采用离心喷雾造粒技术进行了水基复合料浆的喷雾干燥,研究了喷雾造粒粉体的流动特性和成型性能。在料浆固相含量50wt%,热风进/出口温度为230℃/87℃,雾化器转速12000r/min时,离心喷雾造粒粉与原始SiC微粉相比,松装密度从0.53g/cm3增加到0.91g/cm3,休止角从42°降到26°,粉体的流动性大大提高。素坯密度—压强的关系和素坯断面显微结构的研究发现,造粒粉在成型压强达到80~160MPa之间才发生破碎,160MPa压强造粒球几乎完全破碎,此时素坯的均匀性和致密性能较好,素坯相对密度达到58%。采用常压烧结技术制备SiC-A1N复相陶瓷,探讨了陶瓷致密性能与烧结温度、保温时间和A1N添加量之间的关系。随着烧结温度和保温时间的增加,烧结体的失重率和收缩率增加,晶粒尺寸和晶粒纵横比增加,形状由等轴状向板状转变;烧结体的烧结特性、力学性能的变化与AIN含量、烧结温度和保温时间有关。A1N含量10wt%、烧结温度2050℃、保温时间4h时,烧结体获得较好的综合性能,其相对密度98.8%、维氏硬度26.8GPa、抗折强度521MPa、断裂韧性KIC=6.25MPa·m1/2。从烧结体物相及断面结构看出,烧结体主要由α-SiC和少量2H型SiC-A1N固溶体组成,固溶体中A1N呈不均匀分布状态,晶界处浓度高于晶粒中心位置;断面凸凹不平,犬牙交错,产生晶体撕裂和拔出增韧效应;维氏硬度压痕裂纹扩展路径曲折,沿着晶界扩展,出现裂纹偏转和裂纹桥联。SiC-A1N复相陶瓷的致密化是通过在烧结过程中生成Y-A1-Si-O-N体系液相来实现液相强化烧结,A1N通过溶解一析出、蒸发一凝聚等扩散机制迁移到SiC颗粒表面,并与SiC相互扩散形成固溶体,晶粒各向异性生长使纵横比增加,实现晶粒长大和均化。在上述水基料浆喷雾造粒和复相陶瓷制备工艺的研究基础上,进行SiC-A1N复相陶瓷密封件的批量生产研究,制备出高性能的SiC-A1N复相陶瓷密封件;其基体陶瓷相对密度98~99%、抗折强度为495MPa、维氏硬度Hv=22.8±0.4GPa、断裂韧性KIC=4.5+0.3MPa·m1/2,与现有固相烧结和反应烧结SiC陶瓷相比,抗折强度和断裂韧性等力学性能均有明显提高。