氨基酸类前体物生成含氮消毒副产物的形成过程及控制研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kathrynde
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含氮消毒副产物(N-DBPs)是一类新兴的消毒副产物,具有较强的细胞毒性和遗传毒性。氨基酸为典型的含氮天然有机物(NOM),广泛存在于地表水体中。研究氨基酸类前体物氯化过程生成N-DBPs的形成过程和控制技术具有非常重要的意义。以7种常见的氨基酸为前体物,研究了典型氨基酸在氯化消毒过程中生成N-DBPs的潜能。结果表明,组氨酸、天冬氨酸、天冬酰胺和色氨酸氯化体系中均检测到二氯乙酰胺(DCAcAm)、三氯乙酰胺(TCAcAm)和二氯乙腈(DCAN)。056 h内,各氨基酸生成N-DBPs的比摩尔生成势(SFP)的顺序为:天冬酰胺>天冬氨酸>组氨酸>色氨酸,且天冬酰胺生成N-DBPs的SFP显著高于其它氨基酸(p<0.01)。在天冬酰胺氯化消毒体系中,各N-DBPs的SFP顺序为:DCAcAm>DCAN>TCAcAm,DCAcAm的SFP显著高于DCAN和TCAcAm(p<0.01)。以天冬酰胺为前体物,研究了氨基酸氯化生成N-DBPs的影响因素和形成机理。加氯量、pH值、阴阳离子均影响天冬酰胺氯化生成N-DBPs的过程。加氯量提高,天冬酰胺的脱羧和取代作用增强,DCAcAm和DCAN的SFP增强,但TCAcAm的生成过程受到抑制;中性及碱性条件下HAcAms及HANs的生成势显著高于酸性条件(p<0.05)。消毒体系中溴离子会抑制DCAcAm和TCAcAm的生成,但促进溴代消毒副产物的生成。在Cu2+对HAcAms的形成有促进作用。天冬酰胺生成DCAcAm、TCAcAm和DCAN的过程包含一系列氯取代反应、Hofmann降级反应、脱羧反应和水解反应等。研究了混凝沉淀工艺、高锰酸钾预氧化-氯消毒工艺和活性炭-膜分离工艺对N-DBPs及其氨基酸前体物的去除作用。混凝剂种类、药剂投加量和转速等因素对N-DBPs前体物的去除均有一定影响作用,各影响因素的主次关系为:混凝剂种类>转速>药剂投加量,在药剂种类为FeCl3,投加量为30 mg·L-1,转速为200 r·min-1(2 min)+10 r·min-1(8 min)时,氨基酸前体物去除效果最佳。高锰酸钾氧化法可有效破坏氨基酸的分子结构,从而显著降低后续氯化消毒过程中生成N-DBPs的浓度。活性炭及活性炭-膜分离技术可有效去除水中的N-DBPs。活性炭吸附、活性炭-纳滤和活性炭-反渗透工艺对三种N-DBPs(DCAN、DCAcAm和TCAcAm)的平均去除率分别为81.49%、85.91%和99.6%。
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