【摘 要】
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在环境和能源问题日益严重的今天,氢能作为一种洁净、可再生能源受到了广泛关注。工业上常利用水煤气变换(water gas shift,简称WGS)反应,即在高温、高压下将CO和水蒸汽转化为H_2和CO_2进行制氢。该方法虽然相对廉价,但反应过程往往伴随巨大的能量消耗。光热催化作为一种新型的催化方式,是指利用催化剂吸收紫外、可见、红外部分的光,并将其转化成热,提高催化剂温度,进而促使催化反应的发生。光
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在环境和能源问题日益严重的今天,氢能作为一种洁净、可再生能源受到了广泛关注。工业上常利用水煤气变换(water gas shift,简称WGS)反应,即在高温、高压下将CO和水蒸汽转化为H2和CO2进行制氢。该方法虽然相对廉价,但反应过程往往伴随巨大的能量消耗。光热催化作为一种新型的催化方式,是指利用催化剂吸收紫外、可见、红外部分的光,并将其转化成热,提高催化剂温度,进而促使催化反应的发生。光热催化结合了光催化清洁与热催化高效的特点,具有重大意义与广阔的应用前景。此外,与传统热催化中的常规加热相比,光热催化利用金属纳米粒子的光热效应产热,具有高效和靶向加热的特点。基于此,本文将Cu纳米粒子负载在氧化物载体上,利用光照下Cu纳米粒子的光热效应,实现光热催化WGS反应,解决了工业WGS反应的高能耗问题,主要结论如下:1.将4~6 nm的Cu粒子良好的分散在不同金属氧化物载体上,在无需外加热源的条件下实现了光热催化WGS反应。温度监测曲线表明,在3 min内,温度达到了300℃,随后稳定在350℃左右,为克服连续势垒提供了足够的能量。2.以Cu负载在Al2O3上为例,研究了煅烧温度、预处理方法等参数对催化性能的影响。发现300℃煅烧并经光诱导活化的样品催化性能最好。随后,研究了不同氧化物载体对WGS反应性能的影响,Cu-ZnO样品表现出了最佳的出氢性能,30 min的H2产量达到了9.5 mmol,CO的转化率为86.8%。稳定性测试表明,4次循环后,Cu-ZnO催化剂WGS反应的出氢性能以及CO的转化率基本没有发生变化,表明Cu-ZnO催化剂在光热催化WGS反应过程中具有高的稳定性。3.最后,我们对WGS反应过程中Cu-ZnO催化剂优于Cu-Al2O3和Cu-ZnO/Al2O3催化剂的原因进行了研究。发现Cu-ZnO光热催化剂表现出优异的WGS反应性能的原因在于Cu-ZnO催化剂中存在部分被还原的Zn(Znδ+),Znδ+有利于吸附WGS反应过程中产生的甲酸盐中间物种,促进金属Cu进一步将甲酸盐物种催化为氧化产物CO2和还原产物H2。本文从Cu纳米粒子的光热效应出发,在无外加热源、负压条件下实现了光热催化WGS反应,解决了工业WGS反应过程中需要高压、加热等条件带来的高能耗问题,为金属纳米粒子光热催化取代传统的热催化提供了重要的参考。
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