【摘 要】
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随着人民对美好生活的日益追求,我国能源消耗不断增多,且化石能源依旧是我国的主要消费能源。为尽早实现碳中和,我国必须优化能源结构,大力发展可再生的清洁能源。而热化学储热技术具有高储能密度和可长时间储热的特点,是解决清洁能源间歇性、不稳定性、能源匹配供需矛盾问题的有效方法。本文以CaCO3/CaO热化学反应体系为研究对象,探究了TiO2改性条件对CaCO3/CaO循环反应对在储放热过程中反应性能的影响
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随着人民对美好生活的日益追求,我国能源消耗不断增多,且化石能源依旧是我国的主要消费能源。为尽早实现碳中和,我国必须优化能源结构,大力发展可再生的清洁能源。而热化学储热技术具有高储能密度和可长时间储热的特点,是解决清洁能源间歇性、不稳定性、能源匹配供需矛盾问题的有效方法。本文以CaCO3/CaO热化学反应体系为研究对象,探究了TiO2改性条件对CaCO3/CaO循环反应对在储放热过程中反应性能的影响。本课题的研究从三个层面出发。首先,基于密度泛函理论对CaO的微观反应机理进行了计算,并比较了活性组分掺杂对超胞结构和吸附过程的影响。其次,在8～10 mg量级的同步热分析仪（STA）上对TiO2改性的CaCO3复合材料进行了循环稳定性的测试,分别对纯材料和复合材料的碳酸化过程和反应动力学进行了实验研究。最后,搭建了一个200～300 g量级的CaCO3/CaO高温热化学固定床反应器系统,研究了壁面温度和TiO2改性对CaCO3/CaO储热、放热反应过程的影响。在通过第一性原理分析CaO表面微观吸附的过程中,发现CO2分子在Ca24O24超胞表层的吸附受CO2分子个数和超胞表层原子排布情况的影响,且CO2分子的吸附数量越大,吸附能就越大。Ti元素取代Ca24O24超胞表层Ca原子的取代能为-50.46236 e V,说明该复合材料结构十分稳定。计算发现Ti改性后会对原超胞的晶格参数和几何构型产生影响,有助于形成微观结构上的晶格缺陷。对掺杂TiO2的CaCO3/CaO复合储热材料进行了性能测试。当摩尔掺杂比为100:2.5（Ca:Ti）时,复合材料展现出了最佳的循环稳定性,其初次循环的储能密度高达1256.68 k J/kgsample,30次循环后仍然是CaCO3-0的2.26倍。在碳酸化反应中,CaCO3-2.5在高温区（750 oC和800 oC）有更高的反应转换率和放热/储热焓值比例,但由于复合材料中CaCO3含量的下降,其储热、放热的焓值有所下降。在CO2气氛的分解过程中,2.5 mol%的TiO2掺杂可将CaCO3的分解活化能由1117.39 k J/mol降低到997.60 k J/mol,将其起始分解温度从897.16°C降至870.92°C。在高温固定床反应器中对CaCO3和CaO分别进行了储热和放热实验研究。在放热过程中,壁面温度为550 oC时,最大放热温差可达309.83 oC;壁面温度为750 oC时,最高绝对放热温度可达到848.7 oC。掺杂TiO2后,碳酸化反应的初始放热温度更高,反应更早发生也更快结束。在储热过程中,反应转换率受反应时间和温度的限制,掺杂TiO2可提高反应转换率（0.506）,并有效降低复合储热材料的分解温度。总体而言,本文从三个层面研究了CaCO3/CaO/TiO2储热体系的可行性与反应性能,对未来的工业、商业应用具有重要意义。
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