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声子,即量子化的晶格振动,是热量传导的一种重要载体。关于这种准粒子的研究对了解材料的包括热学性质在内的许多物理性质有很大的帮助。特别是随着微机电的发展,严重的热量管理问题使得寻找和研究良好的导热材料变得相当迫切。然而基于声子气的热传导模型现在还是不够完善,声子输运的物理图像并不清晰,而且纳米低维结构中的声子色散关系往往比较复杂,分析更为困难。
本文重点探讨了在理想晶格中对声子流产生热阻作用的主要因素——三声子倒逆过程,还有声子的边界散射和热导率的计算问题。综述了这些问题的主要处理方法。一般情况下可以通过引进哈密尔顿量中的晶格势能的三次非谐项,利用费米黄金法则和单模弛豫时间近似,计算两种三声子倒逆过程的弛豫率:两个声子结合产生第三个声子的结合型倒逆过程,和一个声子分裂成两个声子的分裂型倒逆过程。利用弛豫时间近似,在玻耳兹曼方程和傅立叶定律的基础上获得热导率的计算公式。本文在此基础上,以一维材料单壁碳纳米管和二维材料石墨烯为例,对上述理论的计算方法加以改进。本文的计算考虑了所有的声子色散关系,没有使用色散关系的线性近似,各向同性假设。弛豫率的计算完全基于相应的选择定则,没有对声子的布里渊区和能量守恒面作任何几何上的近似处理。最后的倒逆过程弛豫率公式不包含用以拟合热传导率实验数据的可调参数。获得了整个布里渊区中的倒逆过程的弛豫率,考虑了弛豫率的各向异性。热导率的计算完全基于在整个布里渊区的积分上,没有将声子的波矢方向限定在某个特定方向。
作为研究声子散射和热传导的前提,首先对碳纳米管和石墨烯的声子色散关系进行了计算,并且分析比较了各个分支的群速度和态密度。
根据碳纳米管色散关系的切割线理论,在动量和能量守恒这两方面要求的基础上加入了动量矩守恒条件,建立了碳纳米管两种三声子倒逆过程的选择定则,并在此基础上给出了弛豫率的计算公式,包括结合型倒逆过程的高温和低温极限时的近似公式。通过寻找色散曲线交点的办法精确确定了所有可能的倒逆过程散射通道和能量守恒点。发现只有在线性色散关系下弛豫率在高温时才与频率的平方成正比。在低温极限时弛豫率随温度的倒数是按指数律变化的。在高温极限时,弛豫率随温度线性增长。在考虑全部色散关系时,随着散射通道的增加,横声波声子的总弛豫率曲线随频率增长时出现大量奇异点。并且光学声子的加入使总弛豫率增长了至少一个数量级。对声子平均自由程的计算发现结合型和分裂型倒逆过程分别在低频和高频占主导地位。计算了各个声子分支的比热,发现随着温度的上升,光学声子的比热远高于声学声子的比热。推导了热传导率的低温近似公式,发现低温时碳纳米管的热导率与温度成正比。这种正比性质是一维结构声子热传导的特征。室温下光学声子对热传导的贡献比声学声子的更高。根据计算可以认为碳纳米管是一种优良的导热材料,其具体的热传导值还依赖于碳纳米管的长度和端部条件。
对石墨烯建立了两种倒逆过程弛豫率的计算公式,包括结合型倒逆过程的高温和低温极限时的近似公式。按照动量和能量守恒这些选择定则的要求,通过寻找石墨烯色散曲面交线的方法确定了两种三声子倒逆过程的所有散射通道和其能量守恒线,发现能量守恒线都是开曲线,并且布里渊区对称线ΓK和ΓM上的声子的能量守恒线关于这些对称线都是对称的。倒逆过程弛豫率可以利用在这些能量守恒线上的积分计算得到。通过一个在布里渊区上的三维曲面给出了弛豫率与波矢的关系,发现分裂型倒逆过程弛豫率比合成型的更具有各向异性。弛豫率在高温时与温度成正比。如果不考虑光学声子的参与,那么面内横声波声子的合成型倒逆过程弛豫率将被严重低估。随着温度的上升有光学声子参与的散射将占据主导地位。分析了各个声子分支对比热的贡献。发现光学声子在石墨烯热传导中贡献较低的原因是较强的倒逆过程散射,而不是群速度太小。如果不计分裂型倒逆过程,那么光学声子传导的热将比声学声子的多。分裂型倒逆过程被发现对声学声子热导率的影响可以忽略不计。低温下,纵声波和面内横声波声子的热导率具有T2关系,而面外横声波声子的有T3/2关系。在室温下,石墨烯热导率的计算值在几千W/m-K,与实验结果一致。热导率与石墨烯的尺寸和边界情况有关。
作为卷曲成管状的石墨烯,碳纳米管随着直径的增大,其热导率并不是单调变化的,而是在直径介于大约2到3nm之间时具有极小值,随后逐渐上升接近石墨烯的值。
利用3ω方法对碳纳米管/乙二醇悬浮液的热导率进行了测试。结果表明当碳纳米管的体积分数达到3.85Vol%时,纳米流体的热导率可以比基液高出大约70%。当碳纳米管的加入量比较小时,碳纳米管悬浮液热导率的提高率与碳纳米管的体积分数成正比。