【摘 要】
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带电离子与固体的相互作用因在基础科研领域及实际应用领域都扮演了重要角色而被广泛关注。带电离子与固体的相互作用涉及材料改性、纳米结构制备、核医学、材料分析技术、天体物理等领域。电荷交换是伴随离子与固体表面碰撞过程中发生的一种常见现象。其在低能离子散射、二次离子质谱、强流负离子源、空间中性粒子探测、纳米孔制造和表面催化等应用中起着至关重要的作用。研究离子-表面散射的电荷交换有助于更全面、更深刻地认识电
【基金项目】
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国家自然科学基金项目11405078、11474140;
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带电离子与固体的相互作用因在基础科研领域及实际应用领域都扮演了重要角色而被广泛关注。带电离子与固体的相互作用涉及材料改性、纳米结构制备、核医学、材料分析技术、天体物理等领域。电荷交换是伴随离子与固体表面碰撞过程中发生的一种常见现象。其在低能离子散射、二次离子质谱、强流负离子源、空间中性粒子探测、纳米孔制造和表面催化等应用中起着至关重要的作用。研究离子-表面散射的电荷交换有助于更全面、更深刻地认识电荷交换动力学过程,进一步推进离子-表面电荷交换在更多技术领域的应用。近年来,为了认识离子-表面散射的电荷交换过程人们开展了大量的研究,其中涉及的表面包括金属、半导体、绝缘体、原子吸附、纳米团簇等。人们对离子-表面散射电荷交换过程有了一定的了解。但是目前对二维材料表面电荷交换过程,特别是石墨烯的厚度依赖电荷交换过程的认识还不充分。完整地描述绝缘体表面负离子的形成需要同时考虑电子捕获和损失过程。然而,相对于负离子形成中电子俘获的大量研究,负离子的电子损失现象并没有得到类似的关注。基于上述背景,本文开展了2-5 ke V Na+离子掠散射石墨烯/多晶铜、多晶铜、高定向热解石墨(HOPG)表面的电荷交换研究以及10.5-22.5 ke V O-和Cl-离子掠散射Li F(100)表面的电荷交换研究。研究结果如下:(1)Na+离子中性化份额强烈地依赖于石墨烯层数,3-5层时逐渐饱和并与HOPG结果相同,而且高功函多晶铜表面的中性化份额显著高于低功函的单层石墨烯/多晶铜。这说明单层石墨烯/多晶铜的电子结构不同于多晶铜,且3-5层石墨烯已经具备与HOPG相同的电子结构。多晶铜表面费米能级附近态密度远高于单层石墨烯/多晶铜导致了铜表面的共振电荷交换概率(能级宽度)高很多。研究表明,碱金属离子中性化谱可以探测二维材料费米能级附近电子结构变化相关的量子尺寸效应。(2)在镜面散射条件下,O-和Cl-离子份额随入射能量的增加而增加;在固定入射能量条件下,O-和Cl-离子份额随入射角度增加呈现先增加后减小的趋势。除此之外实验还发现与负离子份额相当的正离子,正离子的能量依赖和角度依赖都呈现先减小后增加的变化趋势。通过分子轨道提升模型解释了正离子形成机制,并使用Landau-Zener(LZ)公式计算了正离子的份额,与实验结果相符。考虑负离子在阳离子位通过过垒转移失电子和负离子在阴离子位点完全失电子两种失电子机制,结合描述负离子形成的Demkov模型,计算了负离子份额,结果与实验基本符合。研究完善了负离子在绝缘体表面损失电子通道,并发现掠散射条件下入射角度是负离子转变的一个敏感参数,可以为强流负离子源的发展提供一定的参考依据。
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