【摘 要】
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为改善钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）吸收光谱局限于可见光范围的问题,本文从稀土掺杂发光材料的上下转换并行发光性能方面进行考虑,通过优化稀土离子之间的掺杂比例,制备出上下转换并行发光性能优良的NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4:Eu3+核壳稀土颗粒,并将其应用到钙钛矿太阳能电池的介孔层中。深入研究了其上下转换并行发光在PSCs中的作用机理,从而
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为改善钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）吸收光谱局限于可见光范围的问题,本文从稀土掺杂发光材料的上下转换并行发光性能方面进行考虑,通过优化稀土离子之间的掺杂比例,制备出上下转换并行发光性能优良的NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4:Eu3+核壳稀土颗粒,并将其应用到钙钛矿太阳能电池的介孔层中。深入研究了其上下转换并行发光在PSCs中的作用机理,从而拓宽电池的光谱响应范围,改善电池性能。具体研究结论如下:（1）分别采用热分解法和水热法制备NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4核壳稀土颗粒;通过TEM、SEM、XRD等测试研究颗粒在尺寸和晶相方面的异同,并通过荧光光谱仪测试产物的发光,研究其上转换发光机制。结果表明,水热法制备的NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4核壳稀土颗粒尺寸为41 nm,比热分解法制备的尺寸大,并且上转换发光更强。（2）将水热法制备的NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4核壳稀土颗粒应用在PSCs的TiO2介孔层中,通过优化掺杂比例,最佳掺杂NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4稀土颗粒浓度为4 wt%。结果表明,NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4核壳稀土颗粒掺入后电池效率有所提高,转换效率PCE提高至13.79%,比普通电池提高了7.31%,开路电压Voc没有明显变化,而短路电流密度Jsc和填充因子FF有所提高。电池效率的提升主要归功于NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4稀土颗粒具有上转换功能,使电池能够对近红外光进行响应。（3）在NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4稀土核壳颗粒的壳层中掺杂Eu3+,得到具备优良上下转换并行发光的NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4:Eu3+稀土颗粒。通过测试稀土核壳颗粒的上转换发射光谱及下转换发射光谱,研究了Eu3+掺杂浓度对核壳颗粒发光性能的影响。结果表明,随着Eu3+在NaGdF4壳层中掺杂量的提高,稀土核壳颗粒的上转换发光逐步减弱,而核壳稀土的下转换发光逐步增强。通过整合上转换和下转换发射强度得出,综合上下并行发光最强的为NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4:10%Eu3+稀土颗粒。（4）将NaGdF4:Yb3+,Er3+@NaGdF4:10%Eu3+（NGEY@NGE）与TiO2混合共同制备成介孔层,通过SEM、UV-vis、荧光光谱仪和电化学测试等方法分析PSCs的性能参数,研究核壳稀土纳米颗粒上转换发光和下转换发光对PSCs光电性能的影响。实验表明,NGEY@NGE纳米粒子的最佳掺杂浓度为4 wt%,在此掺杂浓度时,电池PCE为14.45%,比不掺入NGEY@NGE纳米粒子的电池（12.85%）提高了12.25%。之后进一步证明电池的平均PCE达到14.21%,比普通电池提高10.6%。其中,因为稀土颗粒的尺寸及散射作用提高了1.71%,其余的提升归功于NGEY@NGE纳米粒子的上下转换并行发光。
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