【摘 要】
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目前商用的石墨负极材料已不能满足各种储能设备对锂离子电池性能的高要求,金属基化合物因导电性好以及中心金属原子多电子转移反应等优势而备受关注。但这类材料在离子嵌入/脱出过程中体积变化较大,导致晶格畸变和内应力增加,使其容量衰减快、循环稳定性差。针对以上问题,本文以金属氧/氮化物为研究对象,通过形貌调控、结构设计以及碳基质材料耦合缓冲等策略改善材料体积变化和应变累积以提高其电化学性能,具体内容主要包括
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目前商用的石墨负极材料已不能满足各种储能设备对锂离子电池性能的高要求,金属基化合物因导电性好以及中心金属原子多电子转移反应等优势而备受关注。但这类材料在离子嵌入/脱出过程中体积变化较大,导致晶格畸变和内应力增加,使其容量衰减快、循环稳定性差。针对以上问题,本文以金属氧/氮化物为研究对象,通过形貌调控、结构设计以及碳基质材料耦合缓冲等策略改善材料体积变化和应变累积以提高其电化学性能,具体内容主要包括以下几个部分:(1)利用静电纺丝和热处理工艺成功制备落葵状GeO2/C复合材料。超细的GeO2纳米颗粒均匀耦合在碳纳米纤维基质中,形成丰富的导电网络;并且碳基质材料为GeO2在循环过程中提供充足的体积变化缓冲空间,有效抑制其应力应变,增强了循环稳定性。实验结果表明,在0.2、0.4、0.8以及1.0 A g-1的电流密度下,落葵状GeO2/C复合电极的比容量分别为1255、1002、828和651 m A h g-1。该工作为新型高性能锂离子电池负极材料的设计提供了新的视角。(2)利用水热法和热处理工艺制备Co3-xO4@C纳米复合材料。该材料富含金属空位缺陷,可调控材料的电子轨道结构,增强其本征电子电导,同时钴空位的引入显著提高了材料结构稳定性和对离子的吸附能力。将其作为锂离子电池负极材料时,在15 A g-1的电流密度下,循环1000次后,Co3-xO4@C-400电极材料仍保持较高的可逆放电比容量(1566.7 m A h g-1)。该纳米复合材料制备方法简易可行、性能优异突出,对于下一代锂离子电池以及电化学储能技术的发展具有一定的指导意义。(3)利用简单的碳化和氨化工艺合成了一系列具有不同孔径结构的三维蜂窝状Fe3N@NC纳米复合材料。合理的升温速率可诱导Fe3N@NC内部形成丰富的纳米孔结构(尤其是微孔),同时Fe3N纳米颗粒均匀紧密嵌入到碳基质骨架中。该材料具有高比表面积和丰富的微/介孔结构,有利于电解液的快速渗透和锂离子的扩散传输,同时纳米孔的引入有效促进了离子的额外存储,显著提高材料的比容量。结果表明,在5 A g-1的高电流密度下,循环2000次后,该电极材料的放电比容量仍保持在691.6 m A h g-1。因此,我们认为这项工作可以为未来合成具有丰富纳米孔结构的高性能储能器件提供一定的技术储备。
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