农用有机物料中溶解性有机质的光谱特性及其对水体汞光还原的影响

来源 :西南大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:bianyitijie
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
汞(Hg),一种具有高毒性的全球性污染物,以无机和有机多种形态普遍存在于各种环境介质中。由于各形态汞的环境行为和毒性存在较大差异,其形态转化势必会影响汞的生物地球化学循环及毒性。其中,水体汞还原是汞生物地球化学循环的重要组成部分,该过程一方面可限制水体甲基汞的产率,减少甲基汞的富集;另一方面可推动水体零价汞的释放,促进零价汞的全球循环。而水体汞还原主要在光诱导下发生,多种环境参数如光照强度、溶解性有机质(DOM)浓度与组成等均可对这一过程产生影响。有机物料(如畜禽粪便和作物秸秆)的施用是一种常见的农业措施,其腐解过程中产生大量DOM,经地表径流或淹水释放等途径进入水体或类水生生态系统(如淹水稻田),成为水体或淹水稻田DOM的重要来源。DOM,可通过光生水合电子、超氧阴离子、有机自由基或络合物内的电子转移等导致汞还原,是控制无机汞还原的主要因素之一,但农用有机物料DOM介导的水体汞光还原认识还尚不清楚。因此,本研究以畜禽粪便(猪粪、牛粪和鸡粪)和作物秸秆(水稻、玉米、油菜、芝麻、高粱、花生、大豆秸秆和玉米芯)两大类典型农用有机物料DOM作为研究对象,在认识其光谱特性(紫外-可见吸收和三维荧光光谱)的基础上,系统开展具有代表性的农用有机物料DOM(猪粪、牛粪和鸡粪;水稻、玉米和油菜秸秆)对水体汞光还原影响的研究,进一步探讨超氧阴离子在该过程中的作用,研究结果可为清楚认识农用有机物料的施用对水体及类水生生态系统(淹水稻田)中汞的生物地球化学循环提供依据。主要获得以下结论:(1)鸡粪和牛粪DOM的腐殖化程度、疏水组分含量较高,猪粪(加入30%秸秆进行腐熟)和作物秸秆DOM腐殖化程度较低。猪粪、玉米秸秆、高粱秸秆、水稻秸秆和玉米芯DOM中可能存在芳香族和共轭双键结构。所研究的有机物料DOM荧光团和生色团之间具有显著线性相关,其腐殖化程度、疏水组分含量、芳香性及分子量与有色溶解性有机物(CDOM)、荧光溶解性有机物(FDOM)有关,DOM中芳香性结构与疏水性组分含量、腐殖化程度有关,芳香性结构可能主要存在于疏水组分中。(2)对于不同种类农用有机物料DOM而言,猪粪DOM促进水体汞光还原的能力在低DOM浓度条件下(5 mg·L-1)远高于鸡粪和牛粪;但鸡粪和牛粪在高浓度DOM条件下(10、20、40 mg·L-1)高于猪粪,这可能与3种畜禽粪便DOM的腐殖化程度、疏水组分等有关;并且鸡粪和牛粪体系中发生了一定的水体汞暗还原反应。作物秸秆变化规律较一致:水稻和玉米秸秆DOM体系中水体汞光还原能力和还原速率常数k值高于油菜秸秆,而三者的暗还原能力均较弱。不同农用有机物料DOM介导的水体汞光还原反应是一个复杂的过程,不能仅仅用单一的光谱特性进行解释。(3)对于不同浓度农用有机物料DOM而言,作物秸秆DOM浓度的变化对水体汞光还原的影响不大,而畜禽粪便DOM浓度对水体汞光还原的影响却呈现了抑制或促进作用,即随着DOM浓度的提高,鸡粪和牛粪DOM对介导的水体汞光还原表现出先促进后抑制的作用;猪粪DOM体系中对水体汞的光还原反应抑制作用随DOM浓度的增加而增强。值得注意的是,牛粪DOM体系在黑暗条件下呈现出一定的汞还原反应,并且随着DOM浓度的提高,水体汞的暗还原作用增强。(4)超氧阴离子在畜禽粪便DOM,尤其是猪粪DOM介导的水体汞光还原反应中起到了重要的促进作用,但在作物秸秆DOM介导的水体汞光化学反应中起到的促进作用不明显。综上所述,畜禽粪便DOM介导的水体汞光还原反应更加复杂,有促进作用和抑制作用,而作物秸秆DOM介导的水体汞光还原反应变化规律较为一致。这可能是由于经过腐熟后的有机物料,其DOM组分和结构更复杂。其中,鸡粪和牛粪DOM分子量更大,芳香化、腐殖化程度更高和疏水组分所占比例更高。结果表明,施用农用有机物料对水体汞光还原反应有一定的影响,进而影响水体汞生物地球化学循环。
其他文献
近年来,基于过硫酸盐,尤其是过一硫酸盐(PMS)的高级氧化反应(SR-AOPs)去除有机污染物的研究倍受关注。与活化H2O2的(类)芬顿反应类似,均相SR-AOPs同样面临有效p H值范围窄及产生大量金属污泥等问题,限制了其应用。为此,人们进行了多相催化剂,特别是金属基多相催化剂的探索。由于钴能够高效活化PMS,因此,钴基多相催化剂成为了研究的热点,包括钴金属及其氧化物以及与不同载体结合形成的多相
学位
用硅橡胶作载体,将剂量30 mg/kg的雌二醇(estradiol)埋植入人工养殖11龄、平均体重46.00 kg的雌性中华鲟(Acipenser sinensis)的背部肌肉内。埋植前及埋植后的第30、120、200天从尾部取血,测定血清中总蛋白、白蛋白、球蛋白、甘油三酯、总胆固醇、血糖和卵黄蛋白原的含量。结果显示,与对照组相比,除血糖含量无显著变化外,实验组鱼血清中总蛋白、白蛋白、球蛋白、甘油
期刊
光电化学(PEC)生物分析技术是近年来具有发展前景的一种新的生物分子检测技术,凭借突出的分析性能和潜在的应用前景而被广泛研究。光电化学过程是指光活性材料在合适的光激发下发生的光电化学作用,通过电荷的分离和转移实现光电转换,输出信号为电流强度。而光电化学生物传感由于生物识别元件与被分析物之间的生物相互作用产生的电化学电流使其具有显著的分析性能的特点,越来越受到人们的关注。为了实现高效的PEC生物分析
学位
研究目的:运用液相色谱-质谱联用(Liquid Chromatography-Mass Spectrometry,LC-MS)技术分别对经皮冠状动脉介入治疗(Percutaneous Coronary Intervention,PCI)术后发生造影剂肾病(Contrast-Induced Nephropathy,CIN)患者及肾功能正常患者尿液进行检测,同时运用多元统计方法对所得的数据进行统计学处
学位
好氧堆肥技术是处理禽畜粪便最为有效的途径之一,能降低禽畜粪便中重金属的活性,同时生产优质有机肥料,而施用有机肥种植作物,不仅能提高作物产量,而且可缓解土地长期耕作带来的贫瘠问题;因此,对禽畜粪便的好氧堆肥产品进行优化研究具有十分重大的意义和价值。然而,禽畜粪便量大、难处理、易产生二次污染,以及传统好氧堆肥微生物活性低、发酵缓慢、腐熟度低、存在重金属污染风险等问题亟需解决;而不同添加剂对好氧堆肥过程
学位
溶解性有机质(DOM)广泛存在于陆地和水体环境系统中,在污染物一系列的生物地球化学循环中起着至关重要的作用。过去研究工作表明,DOM来源及生物地球化学过程导致其结构组成呈现明显的时空分布差异。汞(Hg)是一类重要的环境污染物,其有机形态如甲基汞(MeHg)因其极强的神经毒性、持久性和生物积累性的物化特性,受到全世界广泛关注。DOM是调控Hg时空分布最重要的生物地球化学因子,在过去的几十年中,DOM
学位
当前我国有机食品行业快速发展,体现出消费者对食品质量安全的重视以及国家对可持续农业生产方式的倡导。大量传统农产品的生产已逐步转为有机农业生产,鸡蛋生产也不例外。有机蛋鸡的饲养需满足严格的有机畜禽养殖规定,相比于以商业饲料为主生产的普通鸡蛋,有机鸡蛋因为富含丰富的营养价值和更高的生产成本所以市场上的售价也更高。目前,市场上销售的有机鸡蛋虽然均通过了严格的有机食品认证程序,但仅凭有机食品认证标识依旧不
学位
在党的二十大所强调的“坚持以人民为中心的发展思想”下,党建引领乡村治理的制度创新,承载着实现农民群众对美好生活向往的重要使命。基于“制度与生活”的分析框架及六个全国乡村治理典型案例的经验素材,可以发现制度创新的典型探索紧紧围绕着“融入群众生活”的主线展开,并具体呈现为从强化村级党建到搭设制度通道再到发起群众动员的发展脉络。“融入群众生活”提升了制度创新的情境适应性与治理有效性,也凸显了群众生活秩序
期刊
近年来,系统性农药因具有良好的内吸性广泛应用于农业活动中,然而许多研究表明系统性农药在环境和环境介质中的检出率呈不断上升的趋势,同时越来越多的研究提出并论证了系统性农药的潜在环境风险,因此,对于环境中系统性农药残留的监测显得尤为重要。为减少病虫害侵袭,保证作物品质,大多数开花作物需接受农药处理。蜜蜂作为重要的授粉昆虫,对于植物花粉和花蜜的广泛采集活动,是蜜蜂作为近场实验生物监测模型的基础。以往的研
学位
本论文以氧化锌(ZnO)为主要研究材料,采用水热法和电化学沉积法成功制备出了不同暴露晶面、不同形貌特征的ZnO纳米粉末材料和具有球状颗粒的ZnO电极。以空气中NO污染物和废水中环丙沙星抗生素为目标污染物,探究了ZnO对两者的氧化去除机理。主要研究内容和结论如下:(1)光催化氧化是减少空气中NO污染物的重要途径,半导体氧化物的晶面工程可以提高光催化效率。使用水热法合成了具有不同暴露晶面的ZnO纳米颗
学位