【摘 要】
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铊（Thallium,Tl）是一种毒性极大的稀散重金属元素,近年来,水体重金属污染现象日益严重,国内外频繁发生铊污染事件,因此铊的去除备受关注。吸附法具有操作简单、污泥产量低、对污染物选择性高和处理高效等优点,是处理水体铊污染最有前景的方法之一。普鲁士蓝（PB,Fe4[Fe（CN）6]3）及其类似物（PBA）因独特的沸石状微孔无机固体结构,具有对Tl（I）优异的选择性吸附能力,常常作为动物和人类铊
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铊（Thallium,Tl）是一种毒性极大的稀散重金属元素,近年来,水体重金属污染现象日益严重,国内外频繁发生铊污染事件,因此铊的去除备受关注。吸附法具有操作简单、污泥产量低、对污染物选择性高和处理高效等优点,是处理水体铊污染最有前景的方法之一。普鲁士蓝（PB,Fe4[Fe（CN）6]3）及其类似物（PBA）因独特的沸石状微孔无机固体结构,具有对Tl（I）优异的选择性吸附能力,常常作为动物和人类铊中毒的解毒剂以及Tl（I）吸附剂。但由于PB粉末在水体中难以分离,所以将PB粉末运用于含Tl（I）废水处理时,PB粉末会不可避免的对水体造成二次污染。膜分离是解决这一难题的有效技术之一,将PB粉末固定在膜材料或多孔材料孔隙之中,不仅能够保持PB粉末高效性能,还能兼具不同类型材料自身特点。聚四氟乙烯膜（PTFE）孔径小而质密,具有不燃性、热稳定性和耐化学性;蜜胺泡棉具有良好的耐腐蚀性能,能够在酸、碱、油等恶劣环境中长期稳定使用。本研究通过对聚四氟乙烯膜（PTFE）和蜜胺泡棉进行聚多巴胺聚乙烯亚胺（PDA/PEI）共沉积改性,诱导PB在材料上原位生长的方式,开发出了两种新型复合材料普鲁士蓝-聚四氟乙烯（PB@PDA/PEI-M-1）和普鲁士蓝-蜜胺泡棉（PB@PDA/PEI-P-1）。采用一系列表征方法分析了两种复合材料的形貌、晶相组成、表面官能团等物理化学特性;对复合材料去除Tl（I）的效能和机制进行了系统研究;考察了所制备材料对模拟铊污染珠江水体处理效果,为实际含铊废水的处理提供新思路。本研究得到的主要结果如下:（1）PB@PDA/PEI-M-1的X射线衍射光谱和X射线光电子能谱分析出现与普鲁士蓝相同特征峰,表明PB@PDA/PEI-M-1成功负载了普鲁士蓝纳米颗粒;SEM图像显示大量长度小于1μm的普鲁士蓝纳米立方体颗粒均匀地原位生长在PB@PDA/PEI-M-1表面。PB@PDA/PEI-P-1的X射线衍射光谱和X射线光电子能谱分析也表明普鲁士蓝立方体颗粒成功生长于制备的材料内;SEM图像显示大量长度小于3μm的普鲁士蓝立方体颗粒均匀地生长在PB@PDA/PEI-P-1上。（2）PB@PDA/PEI-M-1可有效去除合成废水中的Tl（I）,其动态吸附速率和容量远高于静态吸附;PB@PDA/PEI-M-1和PB@PDA/PEI-P-1具有较宽的p H工作范围;PB@PDA/PEI-M-1和PB@PDA/PEI-P-1在许多干扰离子(Na+、K+、Ca2+和Mg2+)存在表现出极强的抗干扰能力,通过DFT计算研究了Tl（I）在材料上的吸附行为,各类离子与普鲁士蓝结合能力的顺序为Tl＞Ca＞Mg;HA的引入提高了PB@PDA/PEI-M-1吸附Tl（I）的能力,推测因为HA在材料表面与Tl（I）形成Tl（I）-HA复合物,显著提高了PB@PDA/PEI-M-1对Tl（I）的吸附效果;PB@PDA/PEI-M-1在经历24小时持续的高强度的切向流过滤后,其表面的普鲁士蓝形貌依旧完好;PB@PDA/PEI-P-1经过三次循环吸附/脱附实验后,其依旧能稳定吸附Tl（I）。（3）PB@PDA/PEI-M-1和PB@PDA/PEI-P-1对模拟铊污染珠江水体的净化实验结果表明,PB@PDA/PEI-M-1和PB@PDA/PEI-P-1可以将模拟铊污染珠江水体中Tl（I）浓度降至0.014 ppm和0.082 ppm,其数值低于过滤超纯水配置的含Tl（I）废水时结果。这可能是因为珠江中存在的约为30 ppm的COD,其会影响材料对Tl（I）的去除效率。本研究开发的两种新型复合材料PB@PDA/PEI-M-1和PB@PDA/PEI-P-1对Tl（I）具有高效去除、高选择性的吸附性能和较好的重复使用性,避免了普鲁士蓝对水体造成二次污染的问题,为含铊废水的处理提供了新思路。
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