论文部分内容阅读
由于水相合成的Ⅱ-Ⅵ族纳米颗粒或量子点(Nanocrystals,NCs或Quantum dots,QDs)具有优良的光电性,及良好的水溶性,较强的稳定性,已成为了一类重要的电化学发光(Electrochemiluminesence,ECL)试剂。具有较强的ECL辐射强度,较好单色性及良好水溶性的NCs可用于构建各类ECL传感器。虽然关于NCs的ECL行为和机理的研究已有近20年的历史,并已提出了许多ECL反应机理。但人们对于NCs的ECL发光过程仍处于摸索阶段。表面缺陷对其ECL行为的影响缺乏深入了解;鲜有复杂体系的ECL行为的报道;ECL采集装置单一,仅能得到有限的ECL强度信息。本论文主要进行了以下的研究:1.以Ⅱ-Ⅵ族核壳结构量子点CdTe/CdS为模型,通过反离子吸附的方式仅改变壳层的表面状态,并探究表面态对于CdTe/CdS量子点的电化学发光行为的影响。通过改变CdS壳层S空位数量,调控纳米颗粒的ECL发光峰位置。并通过详尽的电化学方法(循环伏安法(CV)和差示脉冲伏安法(DPV)等)和光学特性(荧光光谱(PL),ECL光谱和时间分辨ECL光谱)进行表征,推测可能的ECL辐射机理。2.继续深入探究表面态对纳米颗粒ECL行为的研究。合成CdTe@ZnSe复合纳米颗粒,通过在复合颗粒不同界面吸附反离子,制造或封闭S空位。可调控复合纳米颗粒CdTe@ZnSe在阴极的ECL行为,证明表面S空位像“阀门”一样精准调控复合纳米颗粒表面捕获电子的途径,并控制CdTe@ZnSe纳米颗粒在阴极ECL发光过程。3.作为Ⅱ-Ⅵ族量子点ECL行为的实际应用,以Ⅱ-Ⅵ族纳米颗粒CdTe和CdSeQDs作为ECL标记物,同时检测肿瘤抑制基因片段WTp53和致癌基因片段MUp53。但传统的ECL采集装置只能采集ECL发光总强度,无法区分不同波段的ECL光强信息,因此我们设计了以二向色镜分光,两个单独PMT作为检测器的新型可波段分辨的ECL信号采集装置。并成功实现对WTp53和MUp53 DNA片段同时的定量检测的功能。