芳香类有机污染物的有效去除是目前水处理领域的重点和难点问题。其中,酚类污染物属于原型质毒物,部分为环境激素,对人类及动物的生命健康具有严重危害。由于酚类污染物在水环境中具有分布广、毒害作用大及生物降解性差的特点,传统生化处理方法难以奏效,亟待开发适宜对路的处理方法。本论文基于氧化石墨烯等石墨烯类材料对酚类污染物的吸附特性,针对不同物化特性的酚类污染物,开发了多种具有环境功能的氧化石墨烯基水处理材料,研究了对酚类污染物的吸附、氧化及催化氧化去除性能及作用机理,实现了对酚类污染物的吸附分离及氧化降解,为酚类污染物的有效去除提供了较为系统的处理方法。主要研究结论如下:(1)优化了氧化石墨烯制备工艺,开发了具有吸附及磁分离性能的磁性氧化石墨烯,对比了吸附材料对水中对硝基酚和对叔丁基酚的去除性能,阐明了对酚类污染物的吸附作用机理。调控了氧化石墨烯制备过程中高锰酸钾和石墨粉的比例,优化了低温反应、中温反应和高温反应的温度控制和反应时间,改善了投料方式及洗脱、干燥过程,得到了质量均一、性能优良的氧化石墨烯。为增强氧化石墨烯分离回收性能,通过原位共沉淀的方式将磁性氧化铁颗粒附着在氧化石墨烯片层上,制备得到了磁性氧化石墨烯,在外加磁场的条件下实现了有效分离回收及循环再生。结构性能方面,氧化石墨烯具有丰富的羟基、羰基、羧基及环氧基团,能够通过Fe-O-C共价键与磁性氧化铁结合。污染物去除方面,对硝基酚结构中的对硝基基团属于吸电子基团,能降低苯环π电子云密度,可作为π电子受体。氧化石墨烯片层中存在部分sp2杂化区域,存在丰富的π电子,可作为π电子供体。因而,氧化石墨烯能够通过较强的π电子转移相互作用吸附去除对硝基酚。氧化石墨烯对水中对硝基酚的吸附量可达268.5 mg/g。对叔丁基酚中的对叔丁基基团属于供电子基团,能增强苯环π电子云密度,可作为π电子供体。磁性氧化石墨烯在边缘、缺陷等结构中存在电子空缺点位,可作为π电子受体。因而,磁性氧化石墨烯能够通过π电子转移相互作用吸附去除对叔丁基酚。此外,氧化石墨烯与磁性氧化石墨烯对酚类污染物还存在疏水相互作用、氢键作用等,从而增强对污染物的去除性能。(2)原位利用氧化石墨烯制备过程中的废酸,开发了具有吸附及氧化性能的氧化石墨烯/氧化锰复合材料,对比了复合材料对水中对甲酚和对叔丁基酚的去除性能,阐明了对酚类污染物的吸附-氧化作用机理。在制备氧化石墨烯过程中加入高锰酸钾,与废酸中二价锰离子共沉淀生成氧化锰,进而附着到氧化石墨烯片层,制备得到氧化石墨烯/氧化锰复合材料。结构性能方面,与传统δ-MnO2不同,复合材料中的锰主要以α-MnO2和Mn3O4的形式存在,氧化石墨烯与氧化锰通过Mn-O-C共价键结合。污染物去除方面,复合材料中氧化石墨烯能通过π键作用等吸附酚类污染物,氧化锰对酚类污染物进行氧化降解,降解产物能够重新附着到氧化石墨烯,从而通过吸附-氧化-再吸附进程,实现对酚类污染物的有效去除。其中,复合材料中的氧化石墨烯能够通过氧化Mn3O4中低价态的锰,增强氧化锰的氧化能力,提高氧化降解性能。与对甲酚相比,复合材料对水中对叔丁基酚具有更强的π键吸附作用和氧化降解性能,去除效果更好。此外,对叔丁基酚的氧化降解产物中包含多种开环产物,表明复合材料对酚类污染物能够通过开环反应实现有效的氧化降解。(3)构建了氧化石墨烯基反应活性单元,开发了具有吸附及催化氧化性能的氮掺杂石墨烯/氨基介孔氧化硅复合材料,对比了复合材料在高级氧化体系中对水中对甲酚和双酚A的去除性能,阐明了对酚类污染物的吸附-催化氧化作用机理。基于氮掺杂石墨烯的催化特性,利用氨基介孔氧化硅调控氮掺杂石墨烯结构及表面特性,构建由介孔通道和氮掺杂石墨烯片层构成的催化反应活性单元,制备得到氮掺杂石墨烯/氨基介孔氧化硅复合材料。结构性能方面,氨基介孔氧化硅能够有效避免氮掺杂过程中氧化石墨烯片层堆叠问题,提高比表面积,增加介孔结构。同时,能够提高氮掺杂石墨烯在水环境叶中的分散性能,增强对污染物的去除性能。此外,也可作为外加氮源,提高氮掺杂石墨烯中氮掺杂量,增强催化性能。污染物去除方面,复合材料中掺杂石墨烯能够催化过硫酸盐产生硫酸根自由基、羟基自由基及单线态氧等活性氧,从而通过吸附-催化氧化进程实现酚类污染物的有效去除。与对甲酚相比,复合材料对双酚A具有更强的π键作用和疏水相互作用等吸附作用。同时,高级氧化体系中的活性氧对双酚A具有更强的氧化降解性能,从而实现吸附后的有效氧化降解。复合材料对酚类污染物的氧化降解进程中既包括自由基反应,又包括非自由基反应。并且,复合材料对酚类污染物的吸附与催化氧化存在协同作用,吸附作用能够增强π电子转移相互作用,提高催化氧化降解效果;酚类污染物的有效降解能够促进吸附进程,从而实现酚类污染物的有效去除。(4)结合上述研究工作,本研究针对不同物化特性的酚类污染物,梳理出适宜对路的处理方法:对于硝基酚等具有吸电子基团的酚类污染物,氧化石墨烯基水处理材料对其具有较强的吸附去除能力,在吸附分离后可进行有效的污染物集中处置;对于烷基酚等具有供电子基团的酚类污染物,氧化石墨烯基水处理材料不仅具有吸附能力,还能通过构建吸附-氧化、吸附-催化氧化体系,实现酚类污染物的氧化降解及矿化,从而实现污染物的有效去除。