固相合成磷铝沸石分子筛及其应用

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目前,沸石分子筛(包括硅铝分子筛和磷铝分子筛)因其独特的孔道结构、大的比表面积、高的热稳定性和水热稳定性能以及出色的择形能力,已被广泛应用在工业上。通常,这些分子筛是在使用大量溶剂(包括水、有机溶剂或者离子液体等)条件下合成的。然而使用大量溶剂会导致大量的清洁水资源,或者高成本的有机溶剂的消耗,并且在工业上排废带来的环境污染和溶剂挥发带来的高压安全隐患也是不可忽视的。虽然最近提出的离子热合成分子筛可以有效地消除高压问题,但此方法仍需要溶剂的存在且应用范围比较小,只适用于磷铝分子筛的合成。因此,在能源短缺、环境问题突出的今天,开发绿色、安全、廉价的新型分子筛合成路线则具有非常重要的意义。针对上述问题,我们课题组已成功找到了一种沸石分子筛合成的新方法—固相合成,该方法只需将原料进行简单的混合研磨和晶化。通过此方法,我们组已经成功制备了多种结构类型的硅铝分子筛,但此方法还未被应用到磷酸铝分子筛的合成。因此本文在此基础上首次将该方法推广到磷酸铝沸石分子筛领域,成功合成出了CHA(SAPO-34、AEL(SAPO-11,APO-11,CoAPO-11和MnAPO-11)、AFI(SAPO-5和APO-5). GIS (SAPO-43)和SOD (SAPO-20)等结构的分子筛。其中,SAPO-34是目前甲醇制烯烃的工业催化剂,而SAPO-11是柴油品质提升(加氢脱腊)的工业催化剂。本论文主要讨论了这两种分子筛的固相合成。新合成路线的成功可以为这两种催化剂的工业生产大大提高效率,减少污染,是典型的节能减排合成路线。
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