【摘 要】
：
纳米零价铁（n-Fe~0）因快速、高效与廉价的优势,在处理重金属、无机物污染等多种环境污染物有显著的优势,在污染土壤及地下水修复等领域成为炙手可热的优良修复材料。然其易团聚、易氧化、易钝化和电子选择性差等局限性也非常明显。羧甲基纤维素（CMC）对n-Fe~0进行改性可以提高分散性,CMC涂层的负表面电位还能形成可渗透的屏障;对n-Fe~0的硫化改性更是成为近20年的研究热点。探究不同硫化方式、硫铁
论文部分内容阅读
纳米零价铁（n-Fe~0）因快速、高效与廉价的优势,在处理重金属、无机物污染等多种环境污染物有显著的优势,在污染土壤及地下水修复等领域成为炙手可热的优良修复材料。然其易团聚、易氧化、易钝化和电子选择性差等局限性也非常明显。羧甲基纤维素（CMC）对n-Fe~0进行改性可以提高分散性,CMC涂层的负表面电位还能形成可渗透的屏障;对n-Fe~0的硫化改性更是成为近20年的研究热点。探究不同硫化方式、硫铁比、硫化试剂和铁试剂的影响,创新改进材料的物理化学性质成为新的突破点。考虑在合成过程中对Fe/Fe S纳米结构的合成控制,以进一步改善其在含铀地下水污染物和各种地下环境中的修复效果具有重要意义。本论文采用三种不同硫源（Na2S、Na2S2O3、Na2S2O4）通过一步合成法制备CMC-Fe/Fe S纳米颗粒三元复合材料。对比不同硫源和硫铁比材料对U（Ⅵ）的去除率,确定出最佳的合成参数。通过观测其纳米结构以及表面元素分布等手段对比不同硫源合成CMC-Fe/Fe S的合成效果和分散性能,探究不同水化学条件下材料的反应性以及在还原和氧化环境下CMC-Fe/Fe S的适应性和长期稳定性,结合反应前后固相表征确定CMC-Fe/Fe S的固铀机理。主要研究内容和结论如下:（1）根据材料对废水处理效果,筛选三种硫源对应的最佳硫铁比,CMC-Fe/Fe S(S2-)、CMC-Fe/Fe S(S2O32-)、CMC-Fe/Fe S(S2O42-)分别为0.140、0.280、0.280。形貌分析结果表明CMC-Fe/Fe S明显改善了n-Fe~0的分散性,材料中都检测到Fe S。（2）水化学条件影响实验表明三种材料在酸性条件下对U（Ⅵ）固定效率更高,最佳p H值为4.5;20 mg/L Mg2+对CMC-Fe/Fe S的性能影响最小,但是20 mg/L Ca2+材料固定U（Ⅵ）有一定抑制作用。其中CMC-Fe/Fe S(S2O42-)在不同水化学条件下均表现出最佳的反应性能。反应在20 min时达到平衡状态,材料对U（Ⅵ）的吸附行为符合准二级动力学模型。（3）对材料进行TEM-SAED、FT-IR、XRD、XPS等表征,分析反应前后材料的形貌结构、化学基团和物质组成,揭示CMC-Fe/Fe S与U（Ⅵ）反应的机理,三种材料的电子供体有一定差异,对铀的固定都以还原固定为主。（4）180天还原和氧化环境中的老化试验表明CMC-Fe/Fe S固铀的稳定性良好。但在有氧条件下固体材料中U（Ⅳ）氧化成U（Ⅵ）的比例比无氧条件高,铁的溶出量比无氧条件低,两种条件铁的溶出量都在150天时达到峰值。CMC-Fe/Fe S(S2O42-)在老化实验中氧化环境固定铀稳定性最强。
其他文献
铀是国家的重要战略资源,作为最重要的天然核燃料,近年来随着核工业的飞速发展产生了大量的含铀废水。铀酰离子是铀在水介质中最稳定、溶解性最好的一种离子形式,它可以通过生态循环进入地表水系统,其化学毒性和放射性往往会对人体和环境造成不可逆的伤害。因此,加强对含铀废水的分离富集,对于缓解我国铀资源的供需矛盾及保护生态环境具有十分重要的意义。金属有机骨架化合物（Metal-Organic Framework
氡及其子体具有放射性,是导致肺癌的第二大诱因,仅次于吸烟。因此,氡运移研究对氡污染的防护与治理至关重要。传统的氡运移模型假设多孔介质均匀分布,忽略了裂隙结构的影响,计算结果存在两个数量级以上的误差。鉴于此,非常有必要建立考虑裂隙结构的氡运移理论模型。但是天然裂隙结构复杂,具有随机性和无序性。其复杂的几何特征使得描述裂隙岩体氡运移十分困难。但幸运的是,裂隙结构具有统计上的自相似性和分形特征。因此,我
传统化石能源是不可再生资源,使用时会产生大量温室气体,危害地球环境,随着全球变暖问题日益严峻,以及中国2060年前实现碳中和的目标,核能已经成为我国能源结构中重要的一环。在铀矿开采过程中会产生大量含铀废水,其特点是成份复杂、铀浓度低且共存离子多,若不合理处置,放射性核素铀将随地表径流和地下渗流迁移扩散到生物圈,对生态环境产生放射性污染,也造成了铀资源的浪费。因此,对含铀废水进行分离富集处理,对于我
氡是一种天然放射性气体,是人类天然辐射的主要来源。除通风降氡技术外,吸附除氡也是一种实用性强、具有广泛应用价值的降氡技术。吸附除氡装置常用活性炭作为吸附剂,活性炭的吸附性能对吸附降氡效果及运行费用有重要影响。因此,为了提高活性炭吸附性能,有必要研究氡的吸附行为并研发增强活性炭氡吸附能力的方法。本文采用自制的圆管流气式氡源及电场与非电场作用下活性炭氡动态吸附实验装置,研究了氡浓度、气流比速、活性炭粒
通过矿化法将废水中的铀掺杂进入矿物晶体以限制其迁移性,可以实现放射性核素在自然界的长期稳定封存。目前铀的矿化一般采用异位法,即先合成稳定的矿化基体材料,后将其投入到含铀废水中使铀以铀酰离子的形式逐渐进入基体材料中而实现固定。该过程由于存在表面吸附铀含量多、晶格掺杂铀含量少、反应时间长等亟待改进的缺陷而难以实现含铀废水的连续批量处理以及铀资源在自然环境下的长期稳定封存。针对上述缺陷,在废水中快速形成
在核资源的开采、冶炼、生产制造及其利用等过程中会产生大量具有化学毒性和放射性的含铀废水,对人与自然环境产生极大危害。传统的处理技术具有成本高、二次污染、能耗高、副产物多等缺陷。因此,绿色高效地处理含铀废水的方法正引起人们的关注。近年来,将电化学与微生物相结合的微生物电解池（Microbial electrolysis cell,MEC）技术具有效率高、耗时短、经济效益高与对环境友好等优点,已在重金
目的 探讨射血分数保留心力衰竭（HFpEF）患者血清N末端B型利钠肽原（NT-proBNP）水平及其他因素与房颤（AF）的相关性。方法 回顾性分析2020年1～8月就诊于我院心血管内科的HFpEF患者419例，其中合并AF 107例，检测血清NT-proBNP水平，根据血清NT-proBNP中位数水平（351pg/ml）分为两组（Q1组≤351pg/ml,Q2组＞351pg/ml）。采用Logis
铀尾矿库的生态环境问题日益凸显。由于早期没有采取严格的措施,产生的无控酸性含铀渗滤液对周围环境造成污染,具有潜在辐射危害。地下水环境中各种离子并存,沉积物中各种污染因子更加复杂,给修复造成了极大的困扰。本文针对地下水-沉积物中敏感成分,在实验室配比了Ca2+、Mg2+、SO42-、PO43-等离子并存的含铀模拟液,并添加了与铀具有相似氧化还原电位的铁的亚稳态氧化物。选用赖氏菌对模型中的铀进行固定处
南方铀尾矿库上生长着大量铀含量较高的植物,在季风和降雨作用下,植物进入凋亡期后其富集的铀存在向周围环境迁移扩散的风险。本研究采集含铀土壤修复后的博落回的根、茎和叶,模拟博落回在雨水淋滤下的腐烂分解;采集铀尾矿库上自然生长的博落回和香蒲草,模拟博落回和香蒲草在积雨浸泡下的腐烂分解。分析博落回和香蒲草腐烂分解过程中铀释放特征,微生物群落组成、形貌特征、纤维素结晶度变化和官能团变化,以期为铀尾矿库植物的
铀矿开采不可避免地会产生大量的含铀废水,这些废水经雨水径流或地下渗透进入土壤和地下水中,对矿区周边环境,尤其是对矿区周边的农业环境安全产生潜在的威胁。同时,为了提高农作物的产量,大量使用除草剂草甘膦,这使得在铀矿区附近的农田形成了由重金属铀和农药草甘膦构成的复合污染环境,对土壤环境造成一定的安全隐患,进而威胁到人类生命健康。而有机物草甘膦会与土壤中的重金属会发生交互作用,影响它们在环境中的吸附、迁