【摘 要】
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在过去的几十年里,由于储氢材料作为一种高效、安全、绿色的能源载体,人们对其的兴趣正在稳步的增长。在众多的氢化物中,以镁为基础的储氢材料一直受到人们的广泛关注。其中Mg H2因为它较高的储氢容量（7.6 wt.%）和较低的生产成本具有较高的应用前景。然而,对于Mg H2储氢材料,材料本身合成的简便性、可逆性、相对较高的放氢温度（经过改善之后仍然高于200℃）和缓慢的动力学仍然是非常令人关注的问题,同
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在过去的几十年里,由于储氢材料作为一种高效、安全、绿色的能源载体,人们对其的兴趣正在稳步的增长。在众多的氢化物中,以镁为基础的储氢材料一直受到人们的广泛关注。其中Mg H2因为它较高的储氢容量（7.6 wt.%）和较低的生产成本具有较高的应用前景。然而,对于Mg H2储氢材料,材料本身合成的简便性、可逆性、相对较高的放氢温度（经过改善之后仍然高于200℃）和缓慢的动力学仍然是非常令人关注的问题,同时这些缺点也阻碍了它们的广泛、大规模的应用,例如作为汽车等交通工具的替代能源。与高温放氢的苛刻条件相比,水解放氢的条件更加温和,Mg H2的水解反应在室温条件下就能发生,并且理论水解放氢量为15.2 wt.%,远大于高温下的放氢量。然而水解后材料表面会被水解副产物Mg（OH）2包覆从而阻碍水解反应继续进行,严重影响Mg H2的广泛应用。本文通过磁力研磨后氢化反应的方法将石墨和Fe2O3引入到Mg H2中,成功制备了Mg H2粉末,Mg H2-5 wt.%C和Mg H2-5 wt.%C-5 wt.%Fe2O3复合粉末;表征了几种复合粉末的物质组成和微观结构;研究了石墨和Fe2O3对Mg H2水解反应的影响,特别是二者共同添加对提高Mg H2水解动力学性能的协同效应。实验结果表明,Mg H2-C-Fe2O3复合粉末的水解反应具有最快的放氢速率(353 K下5分钟内可产生468 m L g-1的氢气)和最高的转化率（353 K下30分钟转化率为60.7%）。还发现添加石墨和Fe2O3可以有效降低Mg H2的水解反应活化能,增强Mg H2的水解动力学性能;Mg H2-C和Mg H2-C-Fe2O3复合粉末的水解活化能分别从纯Mg H2的55.57 k J mol-1降低至43.40 k J mol-1和36.92 k J mol-1。最终证明了石墨和Fe2O3的同时添加能够协同提高Mg H2的水解转化率并增强其水解动力学性能。采用不同表面活性剂溶液（十八烷基三甲基氯化铵（OTAC）、四丙基溴化铵（TPABr）、四丙基氯化铵（TPAC）、四乙基氯化铵（TEAC））代替水与磁力研磨制备的Mg H2粉末进行水解放氢反应。研究了改变表面活性剂溶液的浓度和不同温度下对Mg H2粉末水解制氢性能和转化率的影响。其中十八烷基三甲基氯化铵、四丙基溴化铵、四丙基氯化铵、四乙基氯化铵对磁力研磨氢化法制备Mg H2粉末的水解放氢量和水解转化率均有所提升,特别是在353 K下TPABr、TPAC、TEAC（与Mg H2摩尔比为2:1）溶液中的水解转化率较水中分别提升了7%、8.4%和9.8%,并且水解反应活化能分别降至30.6 k J mol-1、31.4 k J mol-1、28.8 k J mol-1,有效降低了Mg H2粉末的水解反应活化能。
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