【摘 要】
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溴代阻燃剂常出现在工业生产、电子行业和纺织业中以起到阻燃或减小火灾蔓延的作用,生产过程或使用过程释放的溴代阻燃剂已经广泛存在于我们生活的环境中,并通过迁移转化对环境和生物体造成不可避免的危害。本研究采集了粤西地区茂名市的8条河流和3座水库中的表层沉积物为研究对象,使用纳米激光粒度仪和总有机碳分析仪分析沉积物的物理化学性质,使用HPLC-MS/MS（High performance liquid c
【基金项目】
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国家重点研发计划课题"重点行业有毒有害物质环境健康潜在风险评估"（课题编号: 2018YFC1801505） 国家重点研发计划课题"基于多组学数据的有害结局路径（AOP）解析及预测"（课题编号:2022YFC3902102）；
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溴代阻燃剂常出现在工业生产、电子行业和纺织业中以起到阻燃或减小火灾蔓延的作用,生产过程或使用过程释放的溴代阻燃剂已经广泛存在于我们生活的环境中,并通过迁移转化对环境和生物体造成不可避免的危害。本研究采集了粤西地区茂名市的8条河流和3座水库中的表层沉积物为研究对象,使用纳米激光粒度仪和总有机碳分析仪分析沉积物的物理化学性质,使用HPLC-MS/MS（High performance liquid chromatography-electrospray tandem mass spectrometry）分析TBBPA（Tetrabromobisphenol A）和HBCDs（Hexabromocyclododecane）含量水平,利用克里金插值法探究其空间分布,结合PCA（Principal component analysis）分析TBBPA和HBCDs的来源和影响因素,通过风险模型和库存量模型估算了研究区表层沉积物中TBBPA和HBCDs的风险和库存。并结合室内模拟实验讨论温度、时间、p H、HA和微塑料对沉积物吸附TBBPA和HBCDs的影响。得到以下主要结论:（1）粤西表层沉积物表层沉积物中粉砂的占比最高（21.80%-82.80%）,砂次之（0.60%-65.00%）,黏土占比最小（6.90%-38.00%）。五条河流的不同断面表层沉积物的平均粒径均呈现出上游＜中游＜下游的趋势,从上游到下游平均粒径逐渐升高,由于下游流速大,易于携带较大颗粒物。TOC含量从北部和西部向东南部逐渐升高,在沿海岸线的地方表层沉积物中的TOC含量达到最高值,IC空间分布趋势从西北部逐渐升高到东南部达到最大值。TOC和IC库存分别在7.45-15.30 mg/cm~2和9.18×10-2-2.32×10-1mg/cm~2范围内,TOC和IC赋存量受到了流域植被发育状态、生物体残体和农业发展等自然因素和人为因素的影响。（2）河流和水库地表沉积物样品中检测到TBBPA和HBCDs,含量范围是ND-12.59μg/kg和ND-6.31μg/kg。河流表层沉积物中HBCDs的主要异构体为α-HBCD（52.29%）,水库表层沉积物中主要的异构体是γ-HBCD（54.01%）。由于中部和南部区域为电子电器产品生产以及住宅区,释放TBBPA机会更大,导致TBBPA在在中部和东南部的含量分布明显增加;由于研究区下游有丰富的建材行业和塑料制品厂,表层沉积物中α-,β-和γ-HBCD分布呈现出北低南高。粤西表层沉积物中溴代阻燃剂（TBBPA和HBCDs）与沉积物的化学性质（TOC含量）呈正相关（r=0.36,r=0.28）,与沉积物的物理性质（粒径）呈负相关（r=0.21,r=0.43）。粤西茂名不同流域表层沉积物中溴代阻燃剂的单位面积库存量,不同流域中TBBPA的单位面积库存量范围为54.47-7.64ng/cm~2。茂名市不同流域中HBCDs的单位面积库存量的范围为62.52-2.39 ng/cm~2。TBBPA和HBCDs在茂名流域的表层沉积物中的RQ平均值小于0.01,均不会导致生态风险。（3）伪二级动力学模型更符合TBBPA和HBCDs在水-沉积物系统中的吸附机制。Langmuir模型和Freundlich模型均能对沉积物吸附TBBPA数据进行较好拟合。单溶液系统中Langmuir模型符合沉积物对HBCDs的吸附曲线,而Freundlich模型更符合混合溶液体系中HBCDs的吸附过程。随着温度的升高,沉积物吸附溴代阻燃剂的能力先增强后减弱。随着p H增加,沉积物吸附TBBPA能力降低。在单溶液体系中沉积物对α-HBCD、β-HBCD和γ-HBCD的吸附量不受p H的影响。随着HA浓度的增加,沉积物吸附溴代阻燃剂的能力先增强后减弱。添加微塑料会增加新的吸附位点,减少TBBPA和HBCDs在水相中的分布,而老化微塑料对TBBPA和HBCDs的吸附量大于原始微塑料。
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