大洋鱿鱼体内卤代多环芳烃的赋存特征与健康风险评估

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鱿鱼广泛分布在全球热带、亚热带和温带海域,属于1年生物种,生命周期短,迁移能力弱。鱿鱼处于海洋食物网营养级的中上层,在污染物富集中起到了承上启下的作用。鱿鱼可以作为指示海洋污染的较好指示生物。同时鱿鱼体内富含高蛋白质、高脂肪酸以及丰富的微量元素,已成为一种十分重要的商业海产品。评估鱿鱼食用对消费者带来的潜在健康风险具有重要意义。本研究以全球海域(东南太平洋、西北太平洋、印度洋、大西洋和阿根廷海域)中捕获的鱿鱼为研究对象,36种HPAHs为目标化合物,分析各海域鱿鱼肌肉中HPAHs的赋存特征,利用反向轨迹模型探究污染来源。同时,通过单因素分析和多因素分析模型探讨影响HPAHs在鱿鱼肌肉中赋存的主要因素;使用判别函数分析筛选区分不同海域鱿鱼的特征化合物。最后通过EPA模型进行捕获地周边沿岸居民摄食鱿鱼的HPAHs暴露健康风险评估,并进一步依据各国的实际捕捞量份额进行模型校正,用以更加准确地评估人类摄食风险。具体结果如下:(1)36种HPAHs目标物中检出9种同类物。9/2-Cl-Phe、1-Cl-Pyr、1,4-Cl2-Ant为3种主要的Cl-PAHs同类化合物。总体而言,HPAHs浓度大小顺序为:印度洋鸢乌贼>大西洋翼柄柔鱼>东南太平洋茎柔鱼>西北太平洋柔鱼>阿根廷滑柔鱼。反向轨迹模型结果表明经济发展与受污染程度呈反比,印度洋和大西洋主要受到印度,非洲等不发达国家的影响,推测其工业技术落后,对于工业过程产生的废气无法较好的处理是其污染严重的主要原因。其他海域的污染轨迹主要途径一些发达国家,其对于工业废气和废水的处理技术较完善,从而减少对邻近海域的污染。除阿根廷海域以外,总的HPAHs在各区域间均呈现了显著性差异(p<0.05)。氯代化合物浓度显著高于溴代化合物,鱿鱼体内氯代化合物较溴代同类物更容易蓄积。各单体间的相关性好,来源相似。(2)利用单因素分析方法研究鱿鱼肌肉中HPAHs赋存的影响因素。体长、日龄、含脂率、性别、营养级、化合物自身因素分别与各种单体进行线性拟合。体长和含脂率与单体间基本呈现负相关,说明鱿鱼在生长过程中会发生生物生长稀释的现象。日龄与性别不是影响HPAHs赋存的主要因素。C、N同位素差异同样会影响鱿鱼富集HPAHs。除印度洋鸢乌贼外,东南太平洋茎柔鱼与西北太平洋柔鱼中单体与δ15N呈现正相关。其次,Log CCl/Br-PAHs与Log Kow之间存在明显的抛物线关系。Log Kow小于5.6时,Cl/Br-PAHs的浓度随Log Kow升高而增大,Log Kow达到5.6后,化合物浓度随之降低,表明Log Kow是影响化合物赋存的重要因素。(3)考虑到单因素分析具有将因素割裂的局限性,本研究利用多因素分析进一步探究影响鱿鱼赋存HPAHs的影响因子。全子集信息模型初步模拟的结果表明含脂率是影响HPAHs赋存的主要因素。增强回归树模型结果表明含脂率和经度是影响所有单体赋存的重要因素。结构方程模型进一步量化分析影响因素,结果表明,含脂率和地理信息是影响HPAHs赋存的主导因素。判别因子函数结果表明,通过不同的指示污染物可以追溯鱿鱼的栖息地。(4)利用EPA风险评估模型,鱿鱼捕获区域的沿岸居民食用捕获地鱿鱼并不存在因HPAHs摄食暴露导致的致癌风险。同时利用EPA风险模型计算世界上几个鱿鱼消费大国(中国、韩国、日本等)的食用风险。进一步根据各个国家自身在不同海域的鱿鱼捕捞情况,完善健康风险模型,将模型重新校正为(∑ECR=∑(Iseafood×Rsquid×Q×((Si)/(St)×TEQi)/(BE×AT),并绘制世界鱿鱼捕捞(摄食)的主要大国的校正HPAHs风险地图。结果表明,风险评估时需要考虑国际间的贸易转移。
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