氢能源的大力发展是改善能源结构的有效措施,目前开发氢能安全高效存储技术是氢能得以广泛推广的重要保障。在众多的储氢方式中,电化学储氢能在常温常压下进行可逆吸放氢,储氢容量可观,并且测试方法及装置简单,成为当今储氢研究领域的热点。碳基材料由于其较高的理论储氢容量、高比表面积、结构、孔径等易于调控等优点,广受研究者们的关注。但氢与碳基材料的结合主要是依靠范德华力,结合能力较弱,难以满足实际的生产需要,因而开发高储氢性能的碳基复合材料具有十分重大的意义。本论文以煤基多孔炭,氧化石墨烯两种典型碳材料为研究对象,对其进行改性掺杂以提升其电化学储氢性能。首先以煤基多孔炭为前驱体,对其进行氮掺杂改性,提升煤基多孔炭的导电能力,增加表面活性位点,提升其储氢性能。其次,将二维石墨烯材料制备成三维多孔石墨烯,改善二维石墨烯片层堆叠导致比表面积和活性位点丢失的缺点,进一步将煤基多孔炭负载在三维多孔炭中增加表面活性位点,提升其电化学储氢性能。最后,将二硫化钴负载在三维多孔氧化还原石墨烯上,利用过渡金属硫化物的氢溢流效应加速氢的分解,研究复合材料的电化学储氢性能。本文的主要研究内容与结果为:1、以煤基多孔炭（PC）为前驱体,在不同退火温度下与三聚氰胺按照一定比例均匀混合,制备不同氮含量的煤基多孔炭（N-600,N-700,N-800）,研究讨论了退火温度对PC比表面积,孔隙结构,氮元素含量,以及氮存在形式的影响。PC、N-600、N-700、N-800在200 mA·g-1的电流密度下电化学储氢容量分别为107、176、189、204 mAh·g-1,在100次充放电循环后N-600,N-700,N-800的容量保持率为76.3、78.4、79.1%,高倍率放电性能分别为75.8、82、82.8和83.1%。2、以氧化石墨烯作为原料,在不同温度下合成机械性能良好,且具有三维互连分层纳米结构的三维多孔石墨烯材料（3DrGO）。同时在石墨烯水热自组装的过程中负载PC/N-800,增加表面活性位点,提升储氢性能。3DrGO表现出优异的循环稳定性和高倍率性能,首次充放电容量为189 mA·g-1,在100次充放电循环后容量保持率为94.0%,高倍率放电性能为96.4%。负载PC/N-800的材料既保持了 3DrGO稳定的结构,也提升了储氢容量,储氢容量分别为261和293 mAh·g-1,100次充放电循环后容量保持率为90.7和90.9%,高倍率放电性能为92.2和93.7%。3、以氯化钴和硫代硫酸钠为原料,在不同水热温度下合成了形貌不同,结晶度不同的二硫化钴（CoS2）,并将其以不同水热方式负载在3DrGO中,通过引入氢溢流效应来进一步提升其电化学储氢性能。CoS2表现出较差的循环稳定性和高倍率性能,初始容量为261 mAh·g-1,在循环100次后容量保持率为65.3%,高倍率性能为56.0%。一次水热的材料在第30次循环时达到了最高储氢容量,390 mAh·g-1,在100次循环后容量保持率为初始的88.4%,高倍率性能为83.2%。二次水热材料在第16次循环时达到了最高储氢容量,375 mAh·g-1,在100次循环后容量保持率为初始的75.3%,高倍率性能为60.7%。