【摘 要】
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颗粒物是气态汞沉降和转化的重要载体,颗粒物上汞的赋存形态也在很大程度上影响着汞的大气循环。论文通过对颗粒态汞一年四季浓度和形态分析,研究了颗粒态汞的时空分布特征、影
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颗粒物是气态汞沉降和转化的重要载体,颗粒物上汞的赋存形态也在很大程度上影响着汞的大气循环。论文通过对颗粒态汞一年四季浓度和形态分析,研究了颗粒态汞的时空分布特征、影响因子以及可能存在的赋存形态,并初步探讨了颗粒态汞的形成机制。结果表明华东理工大学采样点春季颗粒态汞和气态汞的的浓度分别为0.42ng/m3和7.2ng/m3,高于同期闸北区环境监测站采样点浓度0.33ng/m3和5.2ng/m3,颗粒态汞具有明显的季节性分布特征和日变化特征:冬季最高,夏季最低;白天较低,夜间较高。采用连续提取法分步提取了可溶于盐酸汞、元素汞和惰性汞,各形态的汞均为夏季浓度水平最低,冬季的最高;秋季、冬季和春季PM8中汞的形态主要以惰性汞为主。秋季和春季各种形态的汞以及颗粒总汞的浓度都是夜间高于白天。各形态汞的浓度受天气条件影响显著,并与部分大气中的CO、NOx等污染物呈显著相关。通过热力学分析讨论了颗粒物中不同形态的汞可能包含的主要汞化合物。建立了气态汞和不同粒径范围颗粒物中汞的吸附平衡模型,结果表明大气中颗粒态汞的形成过程中的吸附机制与粒径有关:粗粒子中的形成可能以Hg0的简单吸附为主,而细颗粒物中颗粒态汞的形成则比较复杂,是化学吸附和物理吸附综合作用的结果。
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