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随着全球环境和能源问题日益突出,高效的能源存储和转换技术已成为当前的重大需求。在能源存储方面,为满足开发大动力电源、电子设备、混合动力汽车和智能电网的需求,亟须发展高功率密度、高能量密度、高倍率性能和长循环寿命的超级电容器新型储能电极材料。在能源转换方面,氢能源的快速发展对电解水制氢技术提出了更高要求,尤其是高效、低成本的阳极析氧(OER)的开发成为了当前的研究重点。然而,大部分电极材料和催化剂的低电荷传递效率限制了这些能源技术的利用和发展。针对以上问题,我们旨在以镍(Ni)、钴(Co)基材料为平台,通过对材料内部电场、成键方式、掺杂和离子脱出的调控,优化材料的电容性能和催化活性。本论文的主要内容和结论如下:1.基于材料内部电场的调控,研发了一种具有异质结结构的高性能ZnO/Co3O4超级电容器材料。采用简单的水热、回流和煅烧方法合成了 ZnO修饰的Co3O4多孔纳米棒;该材料的比容量、倍率性能和循环稳定性分别比Co3O4对照样提高了 1.4倍、4.7倍和1.1倍;ZnO和Co3O4之间形成了异质结和内部电场,从而促进了材料内部OH-的传递,并且其一维多孔结构也进一步增加了材料的比表面积和缩短了离子扩散距离。2.基于材料成键方式的调控,制备了一种具有高倍率性能的镍、钴磷化物(NiCoP)电容材料。采用水热、磷化的方法合成了海胆空心球状材料,通过调节前驱体和磷源的投料比对所合成材料的物相和形貌进行调控,优化后的材料表现出优异的倍率性能(当电流密度从1升高至20Ag-1时容量保持91.1%)。3.掺杂对电极材料的电容性能有着重要影响。我们提出了通过原位生长制备高性能Ni基电极材料的新策略:通过一步水热法在泡沫镍上原位生长了硫掺杂的Ni(OH)2纳米片;合成过程中无需外加镍源和表面活性剂(泡沫镍充当镍源和基底,K2S2O8充当硫源和形貌调节剂);所制备材料显示出优异的电化学性能,其最大面积容量(1.72 C cm-2)、能量密度(3.59 W h m-2)和功率密度(44.62 W m-2)均优于大部分镍基材料;密度泛函理论计算结果表明材料中的硫酸根官能团提高了材料的亲水性和导电性。4.离子脱出影响催化剂的电子结构和活性位点。与稳定性较差的传统Ni(OH)2材料相比,在泡沫镍上原位生长的硫酸氢氧化镍/氢氧化镍复合材料表现出持续的OER自活化性能,在100 mA cm-2的电流密度下反应110 h后过电位不仅未增加反而下降了 70mV。通过分析该材料的形貌、物相、结晶度、组成的变化发现其自活化性能主要是由于硫酸根的脱出进而形成具有更高催化活性的NiOOH/Ni(SO4)0.3(OH)1.4 位点。本论文为镍、钴基电能存储与转换电极材料的优化设计和调控提供了科学依据,对于提高这类材料的活性和运行稳定性,推动储能技术的进一步发展与应用具有重要的现实意义。