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高分子阻尼材料是利用其独特的粘弹性将振动过程中吸收的机械能或声能部分转变为热能并耗散掉,近年来,将有机极性小分子添加到聚合物中制备高性能的阻尼复合材料,不断引起了学者们的兴趣与注意。有机极性小分子提高橡胶阻尼性能的关键是杂化体之间形成可逆型氢键,在受到外界震动情况下,氢键断裂将机械能转变成化学能,随之又能形成新的氢键,化学能转变成热能而耗散出去,从而起到高阻尼效应。本论文采用全原子分子动力学模拟法从分子层面研究了 AO-70/丁腈橡胶NBR复合材料的微观结构和阻尼性能提高机理,预测体系可能形成的氢键种类和数量,结合红外光谱分析、热性能以及动态力学性能分析等实验手段反向验证模拟的准确性。(1)本论文的第一部分(第三章)研究中,通过全原子分子动力学模拟分析受阻酚小分子AO-70/NBR复合材料极性原子电负性,预测到体系中可存在Type A、B、C、D四种氢键。Type A型氢键(AO-70)-OH…NC-(NBR)为AO-70小分子上的羟基(-OH)氢原子(AO-70)-OH与NBR大分子链上的腈基(-CN)氮原子(NBR)-C≡N形成的分子间氢键;Type B型氢键(AO-70)-OH…O=C-(AO-70)为AO-70小分子上的羟基氢原子(AO-70)-OH与AO-70上的羰基(-C=O)氧原子(AO-80)-C=O形成的分子内氢键;Type C型氢键(AO-70)-OH…OH-(AO-70)为AO-70小分子上的羟基氢原子(AO-70)-OH与AO-70上的羟基氧原子(AO-70)-HO形成的分子内氢键;Type D 型氢键(AO-70)-OH…O-C-(AO-70)为 AO-70 羟基上的氢原子(AO-70)-OH和AO-70醚基上的氧原子(AO-70)-C-O形成的分子内氢键。分析所得径向分布函数发现形成Type A型氢键概率最大,而AO-70份数达66或109份时,复合材料中有Type C和Type D型氢键存在。随后分别计算了 AO-70和NBR(丙烯腈含量41%)的溶解度参数,结果证明两者之间有着良好的相容性。同时AO-70/NBR配比为109/100时体系自由体积分数最小,氢键数量最多,内聚能密度和结合能最大,表明破坏氢键所需要的能量最高,因而可预测其有最佳的阻尼性能。(2)本论文第二部分(第四章)研究中,根据分子模拟设计的组分配比,制备了不同质量比(0/100,22/100,44/100,66/100,88/00,109/100)的AO-70/NBR复合材料。利用扫描电镜SEM分析小分子AO-70在NBR中的分散情况,发现AO-70小分子在NBR基体中存在两种形态(无定形态和结晶态)。傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁氢谱(1H-NMR)结果发现AO-70/NBR复合材料内部存在强烈的氢键作用,而且随着AO-70份数增加,氢键作用逐渐增强。变温红外结果证明Type A型氢键最稳定。差示扫描量热分析(DSC)和动态力学分析(DMA)数据显示相比纯NBR,AO-70/NBR复合材料的Tg得到提高,原因在于体系中强烈的氢键作用阻碍了分子链的运动,增大了分子链堆砌的紧密程度。其中AO-70的添加大大改善了NBR的阻尼性能(最大阻尼因子tan δ提高了 66.9%),因此从实验方面证实了 AO-70/NBR(109/100)复合体系有着最好的阻尼性能,与模拟结果一致。