Fe2+/NH2OH联合活化PMS去除水中典型抗生素的研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tuyuantao
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磺胺甲噁唑(SMX)、甲氧苄啶(TMP)和氧氟沙星(OFL)均为广谱抗生素,易在生物体内富集,不易被微生物降解,对自然环境和生物健康的危害不容忽视。三种抗生素在地表水中的检出频率较高,寻找有效、经济并可应用的去除技术具有十分重要的意义。基于SO4·-和·OH自由基的高级氧化技术在水处理领域中极具应用与发展潜力,本研究在亚铁(Fe2+)活化过一硫酸盐(PMS)的基础上引入盐酸羟氨(NH2OH),形成耦合(Fe2+/NH2OH/PMS)体系。本研究采用文昌污水厂二次沉淀池污水为本底,完成了此体系对三种抗生素的降解效能的研究,考察了投加方式(Fe2+和NH2OH)、体系pH值、以及本底COD对降解效能的影响,进行了耦合体系降解典型抗生素的机理推测与应用分析。动力学研究结果表明,Fe2+/NH2OH/PMS体系中污水含有的SMX、TMP和OFL(3mg/L),2mM的PMS、50μM的Fe2+、以及0.4mM的NH2OH可以达到较佳的去除率,分别为85.60%、30.46%和68.96%,较Fe2+/PMS体系去除率相应提高了63.47%、18.49%和50.43%。并且耦合体系对SMX、TMP和OFL的降解效率随着时间逐渐增大,当反应时间达到10min时,去除率基本稳定,三种抗生素在体系中的去除符合假二级动力学。影响因素研究结果表明,在Fe2+/NH2OH/PMS体系中,随着pH(3.0-7.6)的升高,三种抗生素的去除率均呈下降趋势,pH=3时去除率最高,SMX、TMP和OFL去除率分别为89.96%、38.56%和100%,其中pH变化对OFL的去除率影响最为显著;PMS和Fe2+不同投加方式对耦合体系去除三种抗生素效能影响较小,然而对其降解速率影响较大,其中PMS和Fe2+一次性投加时去除速率最快,PMS和Fe2+均分次投加时去除速率最慢;随着污水本底COD值增大,三种抗生素的去除率随之降低,其中SMX的降解受COD影响较小,TMP和OFL受COD影响较大。针对该体系降解抗生素的机理推测结果表明,羟基化作用、分子键断裂和官能团的氧化是三种抗生素的主要降解途径;可应用性分析表明,耦合体系在降解三种抗生素的同时实现了对化学需氧量、氨氮和总氮的进一步去除,去除率分别为24.68%、42.98%和57.34%,且耦合体系残余物环境友好。本研究可为Fe2+/NH2OH/PMS体系作为深度处理技术控制污水中SMX、TMP和OFL污染提供重要参考。
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